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随着工业化和城市化的快速发展,环境保护成为人们讨论的热点问题。各种污染物被随意的排放到水体中,对水生生物和人体构成了严重威胁。近年来,卤氧化铋因为它独特的电子结构、稳定的化学性质和高效的光降解能力引起了研究者们的注意。然而,纯的BiOBr在可见光下表现出很低的光催化性能,这或许与它的较低的量子效率有关。本论文主要是探索寻找改进BiOBr光催化性能的途径,成功研究了用水热法制备出了花状BiOBr和GCN(graphitic carbon nitride)纳米片的异质结、稀土Gd掺杂BiOBr纳米球和稀土La掺杂花状BiOBr纳米片,通过X射线衍射、扫描电镜、紫外-可见漫反射以及X射线光电子能谱等手段对材料的晶体结构、外部形态、化学状态和能带结构进行了表征,采用有机污染物如甲基橙、罗丹明B、双酚a和二氧化碳来表征材料的光催化性能,主要研究结果如下:
(1)较高的光生电子-空穴复合率极大的抑制了半导体光催化剂的催化活性。因此,花状BiOBr/GCN异质结通过一种简单的水热过程被成功的制备出来。X射线衍射、扫描电镜和X射线光电子能谱被用来表征样品的结构和光吸收能力。结果表明BiOBr/GCN-4:1表现出较好的光催化性能,在可见光下96.6%的双酚a(BPA)在120分钟内被去除。这是因为它相对于纯BiOBr,有着更窄的带隙能。此外,BiOBr和GCN之间的异质结构促进了光生载流子的分离。五次循环降解表明材料具有较高的稳定性。
(2)利用简单的一步溶剂热合成的方法成功制备了BiOBr和La掺杂的BiOBr。通过X射线衍射、扫描电镜、X光电子能谱、紫外-可见漫反射等现代表征手段对材料的晶相、形貌、表面组成以及带隙结构进行了研究。结果表明,La3+的引入影响了BiOBr晶体的生长,并且一小部分的La3+被引入到BiOBr的晶格中,另一部分以La2(CO3)3的形式存在于BiOBr纳米片的表面。另外,BiOBr/La-4.9%表现出最好的可见光下将二氧化碳转化为甲醇的能力,光催化能力的提高可以归结为:由于La3+的掺杂,光催化剂在可见光区域的吸收能力更强,带隙能变得更小有利于电子的跃迁,电子-空穴对分离效率更高。
(3)大气中二氧化碳浓度提高是全球气候变暖的主要原因。为了减少大气中二氧化碳的浓度,将二氧化碳转化为碳氢燃料被认为是一种引人注目的方法。通过水热合成的方法将Gd3+引入到由纳米片构建的BiOBr纳米球中。结果表明,Gd掺杂BiOBr在还原二氧化碳方面表现出明显提高的光催化性能。相对于纯BiOBr(24.097μmolg-1,3小时),BiOBr/Gd-0.05表现出更好的二氧化碳还原性能,其甲醇的产生量几乎是纯BiOBr的5倍(123.711μmolg-1,3小时)。BiOBr/Gd-0.05提高的二氧化碳还原能力归结为Gd3+引入到BiOBr的晶格中,宽化了催化剂的可见光响应范围,形成了更窄的带隙能。
(1)较高的光生电子-空穴复合率极大的抑制了半导体光催化剂的催化活性。因此,花状BiOBr/GCN异质结通过一种简单的水热过程被成功的制备出来。X射线衍射、扫描电镜和X射线光电子能谱被用来表征样品的结构和光吸收能力。结果表明BiOBr/GCN-4:1表现出较好的光催化性能,在可见光下96.6%的双酚a(BPA)在120分钟内被去除。这是因为它相对于纯BiOBr,有着更窄的带隙能。此外,BiOBr和GCN之间的异质结构促进了光生载流子的分离。五次循环降解表明材料具有较高的稳定性。
(2)利用简单的一步溶剂热合成的方法成功制备了BiOBr和La掺杂的BiOBr。通过X射线衍射、扫描电镜、X光电子能谱、紫外-可见漫反射等现代表征手段对材料的晶相、形貌、表面组成以及带隙结构进行了研究。结果表明,La3+的引入影响了BiOBr晶体的生长,并且一小部分的La3+被引入到BiOBr的晶格中,另一部分以La2(CO3)3的形式存在于BiOBr纳米片的表面。另外,BiOBr/La-4.9%表现出最好的可见光下将二氧化碳转化为甲醇的能力,光催化能力的提高可以归结为:由于La3+的掺杂,光催化剂在可见光区域的吸收能力更强,带隙能变得更小有利于电子的跃迁,电子-空穴对分离效率更高。
(3)大气中二氧化碳浓度提高是全球气候变暖的主要原因。为了减少大气中二氧化碳的浓度,将二氧化碳转化为碳氢燃料被认为是一种引人注目的方法。通过水热合成的方法将Gd3+引入到由纳米片构建的BiOBr纳米球中。结果表明,Gd掺杂BiOBr在还原二氧化碳方面表现出明显提高的光催化性能。相对于纯BiOBr(24.097μmolg-1,3小时),BiOBr/Gd-0.05表现出更好的二氧化碳还原性能,其甲醇的产生量几乎是纯BiOBr的5倍(123.711μmolg-1,3小时)。BiOBr/Gd-0.05提高的二氧化碳还原能力归结为Gd3+引入到BiOBr的晶格中,宽化了催化剂的可见光响应范围,形成了更窄的带隙能。