微波等离子体偶联甲烷制C2烃的研究

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用天然气制取C2烃(C2H2、C2H4等),是当今世界范围内的一个热门的研究课题。我们实验室采用微波放电产生等离子来偶联甲烷转化,是一种重要的新方法。微波放电能实现高的转化率,又它是无极放电,对等离子体无污染,但它容易积碳。本论文的工作是利用矩形谐振腔式反应器对甲烷在微波放电进行研究,主要是在低压强下的反应和加氢气以消除积碳的反应,并选择了合适的CH4/H2比例进行长时间的反应。本论文先概述了低温等离子体制C2的发展现状,随后对实验所用系统作了简要介绍。第三章则对等离子体进行论述。先从气体放电原理说起,后讨论在甲烷偶联中常用的等离子体的生成方法、等离子体的特征参量等等。第四章是对我们实验室所用的产生等离子体方法—微波等离子体作了专门介绍。主要介绍了理论模型,气体击穿和稳态放电三个方面,从理论上说明了气体压强与微波最小击穿场强的关系及维持放电时的情况。第五章为实验部分,先研究了在低气压时甲烷的转化规律,压强从47Pa到5000Pa,考查了反应与气压的影响。后在常压下加氢气后以消除积碳,并选择合适的比例(n(CH4)/n(H2)=1/4)实现长时间的反应(30分钟),研究了随时间的变化反应的情况,结果很好。最后,从粒子的碰撞理论、热力学中分子的键能和粒子的亚稳态理论角度出发,认为此化学反应过程包括高能活性粒子的形成和产物的生成两个阶段。本文从理论和实验两个方面对微波等离子体偶联甲烷制C2进行了研究。
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