【摘 要】
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光催化技术具有绿色、环保、高反应活性等优点,因而受到越来越多的关注。为实现光催化技术在废水处理中的实际应用,需要开发出催化活性强的催化剂。相比其他传统半导体光催化剂,Bi4O5Br2具有对可见光响应、载流子分离效率高等优点。但其光催化降解活性仍难以满足实际应用。为此,本论文基于Bi4O5Br2构建出两种不同的异质结——Bi4O5Br2/Bi2S3异质结和2D/2D Bi4O5Br2/Bi OCl
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光催化技术具有绿色、环保、高反应活性等优点,因而受到越来越多的关注。为实现光催化技术在废水处理中的实际应用,需要开发出催化活性强的催化剂。相比其他传统半导体光催化剂,Bi4O5Br2具有对可见光响应、载流子分离效率高等优点。但其光催化降解活性仍难以满足实际应用。为此,本论文基于Bi4O5Br2构建出两种不同的异质结——Bi4O5Br2/Bi2S3异质结和2D/2D Bi4O5Br2/Bi OCl Z型异质结,旨在提高Bi4O5Br2的可见光吸收能力、光生载流子的分离和转移能力以及空穴和电子的氧化还原能力等,从而增强Bi4O5Br2的光催化活性,拓展其在水体污染物降解等领域的应用。本论文的主要研究内容如下:1、通过阴离子交换法在Bi4O5Br2表面上原位生长出Bi2S3,构建出Bi4O5Br2/Bi2S3异质结,并以降解罗丹明B（Rh B）来评价其光催化性能。Bi4O5Br2/Bi2S3（BS-10）异质结表现出最强的光催化活性,在模拟太阳光照射90 min下降解95%的Rh B,其准一级反应速率常数为0.021 min-1,分别是纯Bi4O5Br2(0.010 min-1)和Bi2S3(2.0×10-4 min-1)的2.1和10.5倍。在LED光的照射下,BS-10的准一级反应速率常数为0.17 min-1,是纯Bi4O5Br2(0.062 min-1)的2.7倍。利用XRD和SEM对BS-10异质结的形貌和结构进行分析,其结果表明,BS-10中的Bi2S3不以成块的晶体存在,而是生长在Bi4O5Br2表面上,形成紧密接触。通过TEM对BS-10的结构进一步分析,验证了BS-10纳米片表面上负载了少量的Bi2S3,成功构建出Bi4O5Br2/Bi2S3异质结。此外,XPS分析结果显示,BS-10的Bi和O元素峰发生偏移,这也表明了Bi4O5Br2与Bi2S3形成紧密的接触。DRS结果显示,Bi2S3的引入减小了催化剂的带隙（从2.69减小至2.02 e V）,显著提升了BS-10对可见光的吸收能力。通过瞬态光电流、EIS和PL对BS-10的光电特性进一步分析,其结果表明,BS-10具有更强的载流子分离和转移能力,从而减低了载流子的复合几率。自由基捕获实验结果表明,·O2-和h+是降解过程中的主要活性物种。最后,通过莫特肖特基测试分析BS-10异质结的能带结构,并结合上述分析结果提出了BS-10光催化活性提升的机理。2、通过一步溶剂热法构建出Bi4O5Br2/Bi OCl 2D/2D Z型异质结,并以降解Rh B来评价其光催化性能。Bi4O5Br2/Bi OCl（BC2）异质结表现出最强的光催化活性,在模拟太阳光照射120 min下降解91%的Rh B,其准一级反应速率常数为0.016 min-1,分别是纯Bi4O5Br2(0.0060 min-1)和Bi OCl(0.0020 min-1)的2.7和8.0倍。利用XRD和SEM对BC2异质结的形貌和结构进行分析,其结果表明,Bi4O5Br2与Bi OCl通过面-面的方式形成紧密的接触,提供了较大的界面,成功构建出Bi4O5Br2/Bi OCl 2D/2D异质结。通过TEM对BC2的结构进一步分析,验证了其2D/2D的结构。XPS结果显示,Bi4O5Br2表面上的部分电子向Bi OCl偏移,Bi4O5Br2与Bi OCl之间可能存在内建电场。此外,通过莫特肖特基测试分析样品的能带结构,其结果表明,Bi4O5Br2的费米能级（Ef）比Bi OCl的高,载流子通过Z型路径迁移,电子会自发地从Bi4O5Br2转移到Bi OCl上,也说明了Bi4O5Br2与Bi OCl之间可能存在内建电场。界面上的内建电场有利于载流子分离与转移。而EIS结果说明,BC2具有比Bi4O5Br2更强的载流子分离和转移能力,同时BC2更强的光电流和更低的PL峰也验证了这一点。Zeta电位与BET分析表明,BC2的表面电位更负,是对Rh B吸附增强的主要原因。自由基捕获实验结果表明,·O2-和h+是降解过程中的主要活性物种。最后,根据上述表征结果提出了BC2光催化活性提升的机理。
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