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本文采用环境化学、有机地球化学和煤化学理论与方法,对首钢地区燃煤环境中原煤-燃烧产物-废水系列、焦化厂煤-焦末-悬浮颗粒物-废水系列及厂区大气颗粒物中多环芳烃的组成、含量、分布与赋存规律及来源进行了系统研究,并通过淋滤实验首次研究了煤及飞灰淋滤液中多环芳烃的变化,最后对多环芳烃的环境影响进行了评价,为燃煤环境有机污染评价提供了科学依据。并且在探讨燃煤环境中多环芳烃的分布赋存规律及成因机制的同时,还利用多种分析技术研究了煤及燃煤产物飞灰中多环芳烃的淋出强度与分布赋存特征,尤其采用芳烃δ13C值及荧光光谱方法首次研究了多环芳烃迁移、转化、扩散机制。追踪研究了煤中多环芳烃转化、释放及其对大气、土壤和水环境的影响,为正确评价燃煤环境有机污染提供了重要参考依据,丰富了环境化学及有机地球化学的研究内容。 电厂原煤燃烧产物飞灰和底灰中的PAHs的差异主要取决于煤在燃烧过程中的变化程度和化合物的热反应性能。电厂降尘和焦化厂降尘中的PAHs的含量差异很大主要原因是降尘的来源和组成不一样,电厂降尘主要以电厂原煤燃烧的飞灰产物为主,而焦化厂降尘组成主要是以细小煤粒和焦末为主。焦化厂的悬浮颗粒物总量可达565.1μg/m3,厂东门的悬浮颗粒物总量仅达73.0μg/m3。因此,焦化厂排放的可吸入颗粒物对大气环境和人体的危害是极其严重的。 对悬浮颗粒物的来源进行了初步判断。同为悬浮颗粒物,颗粒物中PAHs的含量越高,悬浮颗粒物中PAHs的稳定碳同位素越重;悬浮颗粒物中PAHs的含量越低,颗粒物中PAHs的稳定碳同位素越轻。另外,根据δ13C值,可以初步认为来源于燃烧源的PAHs的δ13C值偏轻,燃烧越彻底,δ13C值越轻。相同来源的颗粒物中PAHs具有相似荧光谱图特征和相似的荧光强度的变化规律,即为由负正变化逐渐变为负变化。 采用淋滤实验对煤和燃烧产生的颗粒物飞灰首次进行了PAHs淋出强度研究,表明PAHs可以通过溶液的浸泡、淋滤而释放出来,且从硫酸→醋酸→蒸馏水,淋滤出的PAHs含量和种类依次降低。焦化厂废水中PAHs的含量和危害远高于电厂废水。 不同来源悬浮颗粒物中PAHs含量存在差异。焦化厂颗粒悬浮物的来源主要是焦化厂,PAHs的来源主要是焦化厂的细小煤颗粒,部分颗粒来自附近的烧结厂和铁厂;而厂东门颗粒悬浮物的来源较复杂,PAHs的来源主要是首钢生产厂区和汽车尾气等。 煤燃烧或干馏产生的颗粒物中PAHs对环境的影响是多方面的:一是可吸入颗粒物直接进入人体器官,通过淋滤出颗粒物中PAHs而危害人体健康;二是颗粒物中PAHs经淋滤后进入水环境而进入生物链,从而危害人类。