介孔氧化铝基质酸性调变及对其催化裂化性能的影响

来源 :中国石油大学(华东) | 被引量 : 0次 | 上传用户:xuxing22223
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随着世界范围内原油供应呈现重质化和劣质化趋势,作为重质油轻质化的重要二次加工手段,催化裂化(FCC)面临着许多新的挑战。针对当前FCC催化剂应用中存在的问题,本论文通过调变介孔氧化铝基质表面Br?nsted(B)酸和Lewis(L)酸量以及孔道尺寸来提高催化剂的裂化性能。我们分别以含氟化合物(NH4BF4、(NH42SiF6)和含硅化合物(Y型分子筛结构导向剂、Y型分子筛合成母液、硅溶胶)为改性试剂,以拟薄水铝石为原料制备了改性氧化铝基质材料。考察了合成条件对氧化铝表面酸性质以及孔结构的影响,优化了工艺操作参数,并探讨了其对催化裂化性能的影响。结果表明,NH4BF4和(NH42SiF6对氧化铝表面酸性具有明显的调节作用,改性后可以得到具有丰富B酸位的介孔氧化铝。但NH4BF4和(NH42SiF6会导致氧化铝结晶度下降,降低所得样品的比表面积和孔容。为了改善氧化铝的孔结构,我们采取添加扩孔剂但不过滤洗涤的方法,所制备的改性氧化铝的总孔容有了明显提升,达到1.01 cm3/g,孔径为17.3 nm。同时表面B酸位浓度明显提升,B酸和L酸的比值高达3.0。以水热处理后的Y型分子筛结构导向剂作为改性剂,在中性水热条件下改性后,所得γ-Al2O3表面B酸位增多,同时L酸位明显减少,B酸与L酸的比值为0.38,比表面积为337 m2/g,且孔径分布较宽。以晶化处理后的Y型分子筛合成母液为改性剂,所制备的改性介孔氧化铝的孔容最高可达0.82 cm3/g,孔径分布主要集中在812 nm。改性后,表面B酸位浓度约为6.02μmol/g,中等强度的酸性位数量明显增多,酸性增强。以硅溶胶作为硅源,在不同pH值下合成了富B酸和大孔容的γ-Al2O3。在SiO2的等电点附近,即pH值为23时,合成的氧化铝表面具有丰富的B酸位,表面B酸和L酸的比值可达1.2;而在pH值为1011时,合成的γ-Al2O3具有较大的孔容和孔径,其中孔容达到1.00 cm3/g,孔径为11.9 nm。微反实验结果表明,当基质材料中B/L值从0提高到0.3,汽油收率提高了1.63%,LPG收率提高了1.67%,总转化率也提高了4.04%。这些结果表明,基质的酸类型以及酸强度分布对重油转化率和最终的产物分布起着至关重要的作用,富有中强B酸位的基质材料有利于促进重油大分子的初始裂化,提高重油转化率,同时不会造成汽油中低碳烃的深度裂化,从而提高了汽油收率。
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