染料品种丰富,在绚丽多彩的日常生活中充当着重要角色,并有着巨大的经济潜力。但在生产和使用过程中也产生大量的染料废水,其本身有很强的污染性,成分复杂,色泽深,污染物浓度高,并由于工艺的特点,染料废水往往含有大量盐份和很强的酸碱性。此外,染料分子还具有低反应性和生物降解性,很难在废水处理中被降解掉,容易导致对自然水体的污染,一直是废水处理中的难题。本论文以典型的偶氮染料甲基橙(MO)为目标污染物,采用磁性纳米Fe3O4颗粒催化阴极电Fenton对其降解,并开展了一系列的研究。首先,研究了 C-PTFE气体扩散电极的制备、表征及性能分析,发现热处理后的电极具有较高的孔隙率,并且具有较快的产H2O2速率和较高的H2O2积累浓度。采用化学共沉法合成了纳米Fe3O4催化剂颗粒,并通过XRD、SEM和TEM表征分析,表明合成的Fe3O4催化剂具有较高的纯度和良好的结晶形态,微球体状,大小均一,平均粒径为30-50nm。其次,研究了非均相磁性Fe3O4纳米颗粒在催化阴极电Fenton降解水中偶氮染料MO过程中的降解特性,探讨了反应条件,如电流密度、溶液初始pH、催化剂添加量、空气流量和溶液初始浓度对降解效果的影响。实验结果表明:在10 mA cm-2的电流密度、1.5 L/min的空气流量、1.0 g/L的Fe3O4催化剂和pH为3的条件下,500 mL、50mg/L的MO溶液在90 min的反应时间内,MO的降解率可达86%,H2O2累积浓度达到了 35.7 mg/L,且催化剂具有良好的稳定性,溶出Fe离子浓度不超过3.5 mg/L。提高反应体系的电流密度、催化剂添加量和空气流量可以提高MO的降解率,并且该体系具有良好的pH适应性,pH为9.5时仍有68.6%的MO得到了降解。虽然随着溶液初始浓度的增加,MO降解率有所降低,但是其绝对去除量却是增加的。最后,研讨了 Fe304催化阴极电Fenton降解MO过程中,溶液H2O2和·OH浓度、UV-Vis吸收光谱、TOC、N03-和S042-浓度及三维荧光光谱的变化情况。数据表明:反应过程中大约50%的H202转化为·OH,其积累浓度可达17.6mg/L。MO分子降解产生许多小分子中间产物,较为稳定,难以进一步氧化,只有32%的TOC得到去除,并且这些中间产物具有荧光效应,使溶液荧光强度增加。另外,在降解过程中MO分子中的磺酸基可被氧化为SO42-,而偶氮键或胺基中的氮元素氧化降解过程中并不以矿化生成NO3-为主。同时,通过Gaussian 09软件平台,应用密度泛函理论(DFT)B3LYP方法在6-311++G(d,p)基组水平上对MO分子的几何构型在理论计算过程中进行了不断优化,从而得到了 MO分子的全优化构型。并通过自然键轨道理论(NBO)对分子内每个原子的自然电荷和Wiberg键级进行了理论计算和分析,从数据上理论分析了 MO降解过程中·OH可能攻击及可能断键的位点。并以此理论计算结论辅助LC-MS检测结果,提出了阴极电Fenton体系下MO主要的9种降解产物和降解机理,推断了可能的降解路径。