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钙钛矿太阳能电池(PSCs)自2009年面世以来,凭借其优异的光电性能和巨大的发展潜力,光电转换效率(PCE)在十一年间从3.8%飞速发展到经NREL认证的25.2%。但其中仍存在许多亟待解决的问题,例如钙钛矿吸光层和空穴传输层(HTL)的界面间缺陷密度较大、能级匹配较差等问题,不仅会降低空穴迁移率,还会提高载流子复合率,阻碍PSCs总体性能的进一步提高。由于空穴传输材料固有属性的影响,其空穴迁移率有待提高。本文主要围绕对钙钛矿层和空穴传输层的界面和空穴传输材料进行不同方向的改性开展,主要的研究内容和结论如下:(1)我们在钙钛矿层和HTL之间的界面处引入二乙酸碘苯(DAIB)对界面层进行改性,通过消除钙钛矿表面于器件性能不利的甲脒碘(FAI)对钙钛矿层表面进行优化。我们首先通过溶液反应、1H-NMR、FTIR测试明晰了DAIB与FAI的反应机理。通过对钙钛矿薄膜表面形貌的观察和XRD、XPS等表征证明DAIB的引入对钙钛矿薄膜的成膜性和结晶性不会产生不利影响,且有效减少了钙钛矿层表面的FAI。通过UV-vis吸收光谱、UPS、PL、TRPL、缺陷态密度和EIS等测试证明改性后的钙钛矿层能级结构更有利于空穴的迁移,钙钛矿层表面缺陷更少,非辐射复合减少,空穴传输性能得到优化。最终,改性后的器件不仅光伏性能参数有显著提升,其可重复性和对光照、水氧的稳定性都得以改善,最佳器件的PCE达到20.08%。(2)我们在钙钛矿层和HTL之间的界面处引入了乙酰丙酮镧(La(acac)3)作为界面处理剂,减少由聚集在钙钛矿层表面的碘化铅(PbI2)引起的表面缺陷。我们首先通过FESEM和AFM观察PSCs的截面和钙钛矿层的表面,获得器件的结构形貌和钙钛矿的表面形貌信息,并使用XPS、XRD等材料分析方法表征钙钛矿薄膜的物理和化学特性,结果表明La(acac)3的引入不会影响钙钛矿层的成膜性和结晶性,并且能有效降低其表面粗糙度,减少钙钛矿层的表面缺陷。通过UV-vis吸收光谱、UPS、PL、TRPL、缺陷态密度和EIS等测试证明改性后的钙钛矿层能级结构更有利于载流子的迁移,同时钙钛矿薄膜的表面缺陷态密度下降,这两种效果的协同作用使非辐射复合减少,有效地阻挡电子的反向迁移。结果表明,改性后的器件光伏性能与对照组相比有大幅提升,迟滞效应也有所改善,最终取得了20.10%的PCE。(3)我们向Spiro-OMeTAD溶液引入铁氰化钾(K3[Fe(CN)6])作为添加剂以促进Spiro-OMeTAD的氧化。通过UV-vis吸收图谱表明铁氰化钾成功对Spiro-OMeTAD进行了预氧化。UPS、PL、TRPL、EIS、缺陷态密度等测试表明掺杂后的HTL其HOMO能级更接近于钙钛矿层的价带顶,空穴提取能力增强,载流子复合减少,空穴传输性能有效提升。通过J-V曲线和稳态输出的测试证明掺杂后的器件不仅PCE有大幅提高,光伏性能得到优化,还减小了器件的迟滞效应,同时使电流的输出更加稳定,掺杂后的器件最终取得了20.65%的PCE。