光谱作为一种简便、快捷、相对廉价的工具在纳米材料的几何和电子结构表征中得到了广泛使用。光谱的一个特点是它所反映的丰富性质必须依赖相应的理论支持才能得以充分揭示。本论文的主要工作正是通过密度泛函理论计算，研究了碳纳米管的电子吸收光谱以及纳米石墨带的振动红外光谱和拉曼光谱。　　 碳纳米管的电荷掺杂是碳管研究中使用极为普遍的一种调制方式。通过第一性原理计算我们首次研究了电荷掺杂下单壁碳纳米管的电子吸收光谱。我们发现其光谱的响应可分为两类：一类与传统的石墨烯折叠模型和刚性能带填充模型类似，另一类则明显偏离了上述模型--在掺杂浓度逐渐增加的情况下，出现了高能量吸收峰先于低能量吸收峰消失以及吸收峰出现分裂、合并的现象。我们分析发现碳管的弯曲效应以及电荷掺杂过程中能带的形变在第二类光谱响应中起了关键作用。进一步对比一系列螺旋度的碳管后，我们发现较小的直径和较小的螺旋度是引起明显弯曲效应的两个特征。通过分析以前GW-BSE的计算结果，我们认为即使使用更为准确的GW-BSE理论，我们的主要结果至少在定性上也是可靠的。最后，我们指出这里的结果对于其它共振光谱以及其它纳米管也具有借鉴意义。　　 纳米石墨带的性质与其宽度、边缘有着密切的联系，然而有效、快捷地鉴别石墨带结构一直是实验研究中的一个重要困难。通过第一性原理计算，我们首次研究了边缘用氢钝化的扶手椅型石墨带（AGNR）和锯齿型石墨带（ZGNR）的极化振动红外光谱；我们发现极化振动红外光谱反映了石墨带丰富的结构信息。首先，两种石墨带在所有极化方向的主要吸收区域都存在明显差异，从而可以通过光谱吸收区域就能判断石墨带的边缘结构。其次，在垂直石墨带方向，两种石墨带都存在一个峰强显著且与石墨带宽度几乎无关的吸收峰。进一步分析表明，此峰在AGNR和ZGNR中有着不同的起源。再次，在石墨带平面方向，我们发现AGNR的吸收峰呈现显著的量子振荡。而在ZGNR中，我们发现非局域振动模的频率与石墨烯在TM方向的声子色散关系有密切联系，从而将所有的频率都统一地加以了描述。再其次，我们发现在ZGNR中，垂直于石墨带平面方向的次高峰反映了ZGNR两条边间是否存在镜面对称性。以前的研究己表明此镜面对称性在ZGNR的电子输运中十分重要。进一步，我们对比了ZGNR中的三种边缘自旋结构，我们发现可以通过振动红外光谱来鉴别ZGNR边缘是否具有磁性。最后，我们探讨了石墨带振动红外光谱的可探测性，相信此光谱将会为石墨带的结构鉴别提供一种有力的探测手段。　　 我们也首次利用第一性原理计算研究了AGNR的非共振拉曼光谱。我们发现AGNR的拉曼光谱有非常强烈的方向性：当入射和出射光的极化方向都平行于石墨带延展方向（ZZ）时，拉曼光谱的强度是其余极化方向的104倍以上。此外，与振动红外光谱相比，ZZ极化的拉曼光谱表现出更强烈的量子振荡，通过它可以清楚地分辨AGNR中的三种类型。虽然目前实验中采用较多的是共振拉曼光谱，但如果采用表面增强拉曼光谱的话，我们相信这里的计算结果是可以和实验直接对比的。