【摘 要】
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随着国家乡村振兴等一系列乡村战略的提出与实施,农业农村现代化建设加快了步伐,这对于农村电网的供电保障能力提出了新的要求。电力设备作为农村电力建设中至关重要的一环,充分保障其安全稳定运行,对于农网巩固、推动农村经济发展、助力乡村振兴有着重要的意义。在农网技术的发展过程中,SF6气体绝缘设备作为一种可靠的输变电设备,在电力系统中得到了广泛的应用。但在设备的制造、运输等过程中会出现不同程度的绝缘缺陷,诱
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随着国家乡村振兴等一系列乡村战略的提出与实施,农业农村现代化建设加快了步伐,这对于农村电网的供电保障能力提出了新的要求。电力设备作为农村电力建设中至关重要的一环,充分保障其安全稳定运行,对于农网巩固、推动农村经济发展、助力乡村振兴有着重要的意义。在农网技术的发展过程中,SF6气体绝缘设备作为一种可靠的输变电设备,在电力系统中得到了广泛的应用。但在设备的制造、运输等过程中会出现不同程度的绝缘缺陷,诱发局部放电,进而引起SF6分解。通过对SF6分解组分进行检测来判断故障类型以实现对电力设备绝缘性能的监测,从而能够及时发现设备存在的潜在性故障,尽可能地避免电网事故的发生,保障电力电网的稳定可靠运行。石墨烯以其大比表面积、高电子迁移率成为近年来气敏传感领域的研究热点,但本征石墨烯对多种小分子气体传感性能有限,灵敏度低;而通过掺杂、氧化等多种改性方式可以提升石墨烯类气敏材料对目标气体的传感性能。因此,本文以SF6的分解组分H2S和SO2作为主要目标气体,探究了环氧基掺杂石墨烯（G-O）、钯掺杂石墨烯（Pd-G）和环氧基与钯共掺杂石墨烯（Pd-G-O）对H2S和SO2的气敏特性以及气敏机理,为SF6分解组分的检测提供理论基础与实验支撑。论文主要研究工作及成果如下:（1）建立了三种改性石墨烯模型（G-O,Pd-G,Pd-G-O）并分析了态密度、轨道等重要仿真参数。研究发现,环氧基引入有效打开了本征石墨烯的能隙;而Pd金属原子掺杂在费米能级处引入了新的杂质能级,有效提升了本征石墨烯的电荷转移能力;通过环氧基和Pd共掺杂,能隙达到0.214e V,体系更加稳定的同时电荷转移能力也得到了较好的改善。（2）基于密度泛函理论的第一性原理,建立G-O,Pd-G和Pd-G-O对H2S的吸附模型,从吸附能、态密度、电荷转移、轨道等方面分析了改性石墨烯对H2S气体分子的吸附性能。研究发现:三种改性方式均提高了石墨烯对H2S的吸附性能,吸附能大小为:G-O＞Pd-G-O＞Pd-G;电荷转移量大小为:Pd-G-O＞Pd-G＞G-O。其中Pd-G-O效果更优,吸附能达到-1.015e V,为较强的化学吸附,且对应着强烈的电荷转移值0.281e,良好的吸附效果归因于S 3p轨道和Pd 4d轨道之间的强烈的杂化作用。在吸附体系中,Pd-G-O为电子受体,H2S为电子给体,表现为n型吸附。（3）基于氧化还原法制备了三种气敏材料并基于滴涂法制备了平面型气敏传感器件;利用气敏测试平台测试了其对H2S的气敏性能。研究发现:三种传感器检测H2S的最佳工作温度分别为225°C,175°C,175°C;对100μL/L浓度以下的H2S气体均表现出良好的线性关系,其中Pd-G-O对H2S的拟合度良好,检测下限为0.5μL/L。对于50μL/L的H2S气体,Pd-G-O气敏传感器的响应恢复时间分别为23/18s,响应值为10.02。响应恢复时间相较于G-O,Pd-G更短,响应值更高。三种传感器在氧吸附后气敏材料的空穴耗尽层进一步累积,传感器电阻降低;而在H2S气氛中,氧离子与H2S发生氧化还原反应释放电子回到气敏材料表面,空穴耗尽层变薄,传感器电阻增加。（4）基于第一性原理,探究了三种改性石墨烯对SO2的吸附性能。结果表明:G-O,Pd-G和Pd-G-O对SO2分子的吸附能绝对值分别为1.162e V,0.859e V,1.237e V;电荷转移为0.028e,0.099e和0.071e。三种吸附模型都表现为化学吸附,其中Pd-G-O的吸附性能最优,表现在较强的吸附能、较大的电荷转移值和强烈的轨道杂化现象,但其解吸附能力较差;而Pd-G表现出较好的电荷转移和脱吸附能力。在吸附体系中,SO2为电子受体,表现为p型吸附。（5）基于气敏测试平台研究了三种改性石墨烯对SO2的气敏性能。实验结果表明:G-O,Pd-G和Pd-G-O检测50μL/L SO2气体的最佳工作温度分别为225°C,175°C,125°C。在最佳工作温度125°C下,Pd-G-O对50μL/L SO2的响应值为10.5,是G-O和Pd-G的1.567倍和1.235倍;Pd-G-O传感器的浓度特性拟合效果较好,检测下限达到1.1μL/L;但是其恢复时间较长,对于50μL/L SO2的恢复时间为36s;而同等条件下的Pd-G传感器的响应恢复时间为29s。三种传感器在SO2气氛中,氧离子与SO2发生氧化还原反应中和电子,空穴耗尽层进一步累积,使得传感器电阻减小。本论文的相关工作是气体传感器法在SF6气体绝缘设备在线监测的积极探索,研究成果为SF6绝缘电气设备提供了理论和实验支撑。
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