【摘 要】
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本文选题研究以磺化金属酞菁功能化石墨烯为载体来构建高性能Pt纳米催化剂,并探索不同金属酞菁功能化分子对催化剂性能的影响。此外,还研究了花状铂镍合金的合成条件及铂镍合
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本文选题研究以磺化金属酞菁功能化石墨烯为载体来构建高性能Pt纳米催化剂,并探索不同金属酞菁功能化分子对催化剂性能的影响。此外,还研究了花状铂镍合金的合成条件及铂镍合金的形貌对甲醇氧化性能的影响。涉及纳米材料,电催化,表面科学,能源科学等学科前沿。取得的主要原创性结果如下:(1)以磺化钴酞菁(CoTsPc)功能化石墨烯(CoTsPc-G)复合材料为载体,通过水热法沉积Pt纳米颗粒制备了一种新的DMFC阳极催化剂(Pt/CoTsPc-G)。采用UV-Vis吸收光谱、Raman光谱、扫描电子显微镜(SEM),透射电子显微镜(TEM),热重分析(TGA),X射线衍射(XRD)、X射线能量色散谱(EDX)、X-射线光电子能谱(XPS)和电化学测试对所制备材料进行表征。研究显示,以CoTsPc-G复合材料为载体沉积铂,能显著减小铂纳米颗粒的粒径,从而增大催化剂的电化学活性表面积。电化学测试表明,该Pt/CoTsPc-G催化剂在酸性条件下能够显著提高对甲醇氧化的电催化活性、稳定性以及抗CO毒化的能力。(2)以不同磺化金属酞菁分子(如钴酞菁、镍酞菁、铜酞菁和锌酞菁等)功能化石墨烯来构建Pt纳米颗粒催化剂(Pt/MTsPc-G),采用UV-vis光谱,Raman光谱,XRD和电化学方法等对所制备材料进行表征。电化学测试结果表明,用不同的金属酞菁功能化石墨烯为载体制备的载Pt复合催化剂,明显增强了所构建催化剂对甲醇氧化的电催化活性和稳定性。所测试催化剂对甲醇氧化的活性大小顺序为:Pt/NiTsPc-G>Pt/ZnTsPc-G>Pt/CuTsPc-G>Pt/CoTsPc-G>Pt/G>商业 Pt/C。(3)采用水热法,以氯铂酸和硝酸镍为金属前驱体,用乙醇胺为还原剂,成功制备了一种新的花状铂镍合金催化剂(Pt4Ni-F)。通过SEM、TEM、XRD、XPS、EDS等技术进行了物理表征,利用循环伏安法和计时电流法等电化学测试手段进行电化学稳定性和活性测试。发现Pt4Ni-F在酸性条件下对甲醇氧化具有比球形PtNi合金、商业Pt/C、商业Pt黑更好的催化活性和稳定性。
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