基于贵金属纳米酶的汞离子比色及光热传感

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纳米酶是一种兼具酶的催化活性和纳米材料独特物化性质的催化材料。与天然酶相比,纳米酶具有更高的操作稳定性和更低的应用成本,近年来在生物传感、疾病治疗和环境监测等领域得到了广泛的应用。由于其独特的物理和化学性质,贵金属纳米酶具有多种修饰和功能化的可能性,在电化学、荧光、比色分析传感领域尤为重要。目前,基于贵金属纳米酶的裸眼比色法由于不需要先进仪器,可以快速、直观地传感检测目标分析物而备受研究者的青睐,但是,由于每个人对颜色的敏感度不同,因此裸眼比色法常常受限于分辨率低。而有效的光热剂具有强吸收、高光热转换效率和在激光照射一定时间下理想的光稳定性,还具有优于颜色信号的灵敏度等优势。基于此,为了解决单一颜色分辨率低、灵敏度低的问题,构建基于温度信号的光热分析传感策略,有望提高比色检测方法的灵敏度和可靠性。因此,本论文通过探究贵金属纳米酶的类酶活性的调控及催化机理,以纳米酶显色底物3,3’,5,5’-四甲基联苯胺(TMB)为信号分子,开发了一种简易的比色及光热法双模式检测汞离子(Hg2+)的分析方法。第一章:对贵金属纳米酶的分类,活性调控和传感应用进行了总结,对重金属离子的危害和治理,基于贵金属纳米酶的Hg2+电化学、荧光、比色和光热即时检测方法等进行了综述。第二章:制备了壳聚糖包裹的银纳米颗粒(Ch-AgNPs)纳米酶,研究了Hg2+诱导的Ch-AgNPs的类酶活性调控机制。Ch-AgNPs本身无类氧化物酶活性,当引入Hg2+后,银纳米颗粒表面包裹的壳聚糖能将Hg2+还原为Hg~0,在Ch-AgNPs表面形成银汞齐(Ag-Hg)后显著增强了Ch-AgNPs的类氧化物酶活性。基于此,建立了一种简便、快速的Hg2+比色及光热双模式分析方法。实验结果表明,比色传感Hg2+的浓度线性范围为0.1-20μM,其检测限为83.33 n M;光热传感Hg2+的浓度线性范围为0.1-12μM,其检测限为47.62 n M。第三章:制备了双金属银铂纳米颗粒(Ag@Pt NPs)纳米酶,研究了Hg2+介导的Ag@Pt NPs类酶活性调控机制。Ag@Pt NPs本身无类氧化物酶活性,随着Hg2+的引入,纳米酶表面的柠檬酸钠将Hg2+还原为Hg~0并形成铂汞齐(Pt-Hg),进而显著增强了Ag@Pt NPs纳米酶的类氧化物酶活性。基于此,构建了一种简便、快速、灵敏的Hg2+比色及光热双模式检测方法。实验结果表明,比色传感Hg2+的浓度线性范围为0.08-26μM,其检测限为67.13 n M;光热传感Hg2+的浓度线性范围为0.08-14μM,其检测限为17.85 n M。笫四章:总结了基于贵金属纳米酶的比色及光热双模式检测方法的优点,并就纳米酶在未来传感分析领域的发展趋势进行了展望。
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