【摘 要】
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生物质资源广泛存在于自然界中,然而关于生物质资源的综合利用和开发尚且缺乏充分研究,聚氨酯材料是重要的第五大合成材料,且未来中国市场的需求是聚氨酯行业发展的重大引擎。采用生物基原料制备高性能聚氨酯弹性体材料对推动聚氨酯行业绿色、可持续发展具有重要意义。常规的聚氨酯在常规降解条件下分子链运动能力较低,降解性能不好。本文采用生物基来源的小分子二酸和二醇,研制了一种具有较低玻璃化转变温度、高柔顺性的生物基
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生物质资源广泛存在于自然界中,然而关于生物质资源的综合利用和开发尚且缺乏充分研究,聚氨酯材料是重要的第五大合成材料,且未来中国市场的需求是聚氨酯行业发展的重大引擎。采用生物基原料制备高性能聚氨酯弹性体材料对推动聚氨酯行业绿色、可持续发展具有重要意义。常规的聚氨酯在常规降解条件下分子链运动能力较低,降解性能不好。本文采用生物基来源的小分子二酸和二醇,研制了一种具有较低玻璃化转变温度、高柔顺性的生物基聚酯二醇,并且引入生物基热塑性聚氨酯弹性体(BTPU)的分子链中提高BTPU分子链的柔顺性。利用高温提高BTPU分子链的柔顺性,并对BTPU进行酶降解,实现了BTPU的快速降解。通过研究不同软段分子量和硬段含量对生物基可降解聚氨酯弹性体微观形貌和力学性能、热性能、降解性能的影响,为生物基可降解聚氨酯弹性体的研究和开发提供了参考。首先,在本文第三章中,采用生物基来源的丁二酸、癸二酸、丙二醇、2,3-丁二醇合成了线性无规的生物基聚酯二醇,通过调节缩聚时间获得了分子量分别为2000、4200、5660 g/mol的生物基聚酯二醇。核磁共振氢谱和傅里叶变换红外吸收谱的表征表明,三种分子量不同的聚酯多元醇具有相似的化学组成,差示扫描量热分析表明三种聚酯多元醇具有较低的玻璃化转变温度,为设计合成BTPU做好了准备。然后,在本文第四章中,采用低玻璃化转变温度的生物基聚酯二醇作为软段制备了不同软段分子量和硬段含量的BTPUs,采用原子力显微镜研究了BTPUs的微相分离形貌,并且将聚氨酯的微观形貌和宏观性能相对应,总结出了聚氨酯软段分子量、硬段含量和聚氨酯力学性能、动态热力学性能、耐热性之间的构效关系。制备了断裂伸长率达到2000%的高韧性的BTPU和强度高达19.6 MPa的高强度BTPU。最后,在本文第五章中,采用在高温环境中具有高活性的角质酶LCC作为水解催化剂对BTPU进行降解研究。利用高温软化BTPUs的分子链结构、增加分子链的柔顺性,最终实现了BTPUs的快速降解。通过追踪降解过程中的质量变化以及降解前后样品的化学结构、微观形貌的变化,构建起了BTPUs的软段分子量、硬段含量和在酶溶液中降解性的构效关系。其中,降解性能力最强的样品2000-15%在降解10天后,其降解率高达89.6%。
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