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近年来,传统化石资源在使用过程中产生的环境污染问题受到了人们的日益关注,高效利用新型清洁能源被认为是解决该难题的重要途径。目前天然气主要用于天然气汽车及燃气电厂,如何消除燃气发动机和燃气锅炉尾气中少量未燃烧的甲烷也引起研究人员的重视。甲烷分子中包含的四个C-H键使得其结构十分稳定,其传统燃烧需要高温,但是催化剂的存在可以显著的降低其C-H键的活化温度,在有效转化甲烷分子的同时,还避免了高温导致的NOx等有毒气体的产生。本论文通过共沉淀-液相混合法得到了负载均匀的Pd/Co3O4/氧化物载体复合材料,研究了不同氧化物载体、氧化物载体的酸碱性以及Pd或Co3O4负载量对催化甲烷燃烧活性的影响,得到了Pd含量低、催化活性较好、稳定性强的Pd/Co3O4/碱性Al2O3复合材料。具体内容如下:1. 制备合成了碱性-Al2O3(al-Al2O3)、Si O2、Zr O2、Ce O2、酸性-Al2O3(ac-Al2O3)和中性-Al2O3(ne-Al2O3)六种不同载体负载的Pd/Co3O4/氧化物载体复合材料,考察了不同载体以及相同载体但酸碱性不同对复合材料催化甲烷燃烧活性的影响。其催化甲烷燃烧反应结果显示,Pd/Co3O4/al-Al2O3的催化甲烷燃烧活性最优,即在空速为30 000 m L/(g·h)的情况下,250 o C开始出现甲烷转化,400 o C达到甲烷完全转化。这几种复合材料催化甲烷燃烧反应的活性顺序为Pd/Co3O4/al-Al2O3>Pd/Co3O4/Ce O2>Pd/Co3O4/Zr O2>Pd/Co3O4/Si O2和Pd/Co3O4/al-Al2O3>Pd/Co3O4/ac-Al2O3≈Pd/Co3O4/ne-Al2O3。CH4-TPR、O2-TPD以及XPS等表征发现Pd/Co3O4/al-Al2O3具有较高的低温可还原性、较高的表面吸附氧物种以及较高的Co2+物种,这些因素共同作用使得Pd/Co3O4/al-Al2O3具有比其他几种复合材料更优的甲烷催化燃烧活性。2.研究了复合材料中Pd和Co3O4负载量的不同对其催化甲烷燃烧活性的影响。复合材料的催化活性并非随着Pd或Co3O4负载量的增加而增强。同时研究了Pd/Co3O4/al-Al2O3复合材料催化甲烷燃烧反应的回环稳定性、高温稳定性以及抗水稳定性,结果表明,其在回环、高温以及抗水性实验中均表现出很强的稳定性。TEM、HRTEM和Mapping的表征发现Pd/Co3O4/al-Al2O3复合材料在催化甲烷燃烧反应前后结构稳定,是其稳定性强的主要原因之一。使用Pd/Co3O4/al-Al2O3催化模拟汽车尾气氛围中的甲烷燃烧反应,也有较好的催化活性。