【摘 要】
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锂离子电池具有能量密度高、循环寿命长等优点,被广泛应用于消费电子、新能源汽车、储能电站等领域。不过传统锂离子电池中的有机电解液存在挥发、漏液、起火等安全问题,使用固态电解质取代电解液和隔膜可以有效解决上述问题。此外,固态电解质可与具有超高比容量(3860 m A h g-1)和最低化学电位（-3.04 V vs.SHE）的锂金属负极匹配,大幅提高电池能量密度。在各类固态电解质中,NASICON型固
【基金项目】
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国家自然科学基金委项目（51731004）； 科技部项目（2017YFE03301403）；
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锂离子电池具有能量密度高、循环寿命长等优点,被广泛应用于消费电子、新能源汽车、储能电站等领域。不过传统锂离子电池中的有机电解液存在挥发、漏液、起火等安全问题,使用固态电解质取代电解液和隔膜可以有效解决上述问题。此外,固态电解质可与具有超高比容量(3860 m A h g-1)和最低化学电位（-3.04 V vs.SHE）的锂金属负极匹配,大幅提高电池能量密度。在各类固态电解质中,NASICON型固态电解质(化学式:Li1+xAlxM2-x（PO4）3,M=Ti或Ge)具有离子电导率高、空气稳定性好、合成成本低、密度小等优点成为最有应用前景的固态电解质材料之一。但其与锂金属匹配时存在两个问题:一、M4+易被锂还原成M3+造成界面阻抗升高;二、刚性固态电解质与锂金属的固固接触阻碍了Li+传输并促进了锂枝晶生长。因此,本文以Li1.3Al0.3Ti1.7（PO4）3（LATP）为NASICON固态电解质的典型代表,利用盐包聚合物（Polymer in Salt）策略,通过开发复合固态电解质和界面保护层两种改性方法,解决了LATP/Li界面反应及固固接触问题。具体研究内容如下:（1）采用高温固相法并结合球磨处理,制备了高结晶性、纯相的LATP粉体,分别探究了烧结温度和球磨工艺对LATP晶体结构和尺寸形貌的影响。通过对LATP粉体进行冷压成型和无压烧结,得到了高致密度的LATP陶瓷片,其室温下离子电导率为3×10-4 S cm-1,活化能为0.28 e V。纯相LATP粉体和陶瓷片的成功合成为后续复合固态电解质的制备及陶瓷片的界面改性奠定了材料基础。（2）调节聚合物和锂盐的配比,制备了高离子电导率的Polymer in Salt（Pi S）聚合物固态电解质。将LATP引入其中,进一步降低了聚合物结晶度,促进了聚合物链段运动与锂离子迁移,得到了具有高室温离子电导率(7×10-4 S cm-1)的复合固态电解质（CSE）。组装的Li Fe PO4||CSE||Li全电池0.2 C时具有154 m A h g-1的放电比容量,2 C下为120m A h g-1。在1 C循环200圈后放电比容量为63 m A h g-1,容量保持率为46%。（3）在LATP陶瓷片表面构筑Pi S界面保护层（LATP@Pi SPL）,具有高离子电导率和良好柔性的Pi SPL可有效避免LATP/Li界面反应,同时解决固固接触问题。组装的锂对称电池在0.16 m A cm-1的电流密度下可以稳定循环400小时。此外,组装的Li Fe PO4||LATP@Pi SPL||Li固态全电池在2 C下具有124.0 m A h g-1的高放电比容量,且在1 C下经过300次循环后具有140.6 m A h g-1的放电比容量（相应的容量保持率为97.2%）,无锂枝晶生成。
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