氢氧直接合成过氧化氢钯/二氧化钛催化剂的研究

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本研究系统探讨了氢氧直接合成过氧化氢钯/二氧化钛催化剂的制备方法及优化组合。实验结果表明,在浸渍法制备催化剂的过程中,浸渍时间较短,可使活性组分形成蛋壳型分布,催化剂活性高;焙烧温度的研究表明,在300℃焙烧得到催化剂活性最高,400℃次之,500℃再次之,200℃最低。而采用浸渍沉淀法比采用浸渍法制备的催化剂活性高,沉淀pn值的控制是决定催化剂性能的关键因素。当pH=8时得到催化剂的活性最高,活性组分在载体表面分布状况较好,粒子尺度较小。此时,优化的焙烧条件为300℃.碱逐滴加入比一次性加入得到的催化剂活性高。 正交实验得出考察的四因素的影响顺序是:pH值(A)>搅拌时间(B)>焙烧温度(D)>静置时间(C),优化的组合条件是:pH=8,搅拌t1=0h,静置t2=0h,300℃焙烧。XPS谱图分析得出,催化剂上活性组分Pd的3d5/2与3d3/2电子结合能比pdo标准电子结合能大,说明催化剂活性组分是以氧化态的形式存在的;其值也比Pd/Al2O3的电子结合能大,因此钯与二氧化钛间存在“金属—载体强相互作用”(简称SMSI)。对串联副反应的研究表明,对总反应表现出较高活性的催化剂,对促进其串联副反应也表现出较高的催化活性。
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