【摘 要】
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环境问题和能源危机已是人类目前面临的最大威胁,对于新型能源的选择和利用越来越引起人们的关注,生物质能作为清洁的可再生能源开始逐渐被深入研究和使用。但是,通过木质纤维素快速裂解得到的生物油中含有羧酸等含氧化合物,导致了生物质油高酸性、不稳定性及低热值等缺点。因此将生物质油中的羧酸进一步转化成酮或者汽油及柴油馏分,是生物质油提质过程中非常重要的一个步骤。HZSM-5分子筛具有较强的水热稳定性和良好的择
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环境问题和能源危机已是人类目前面临的最大威胁,对于新型能源的选择和利用越来越引起人们的关注,生物质能作为清洁的可再生能源开始逐渐被深入研究和使用。但是,通过木质纤维素快速裂解得到的生物油中含有羧酸等含氧化合物,导致了生物质油高酸性、不稳定性及低热值等缺点。因此将生物质油中的羧酸进一步转化成酮或者汽油及柴油馏分,是生物质油提质过程中非常重要的一个步骤。HZSM-5分子筛具有较强的水热稳定性和良好的择形选择性,其独特的三维孔道又有很好的分离性能,因此本论文主要探究HZSM-5(Si/Al=40)催化羧酸分子的转化机理和反应路径。实验中的所有反应均是在350°C,常压下进行,通过对比乙酸、丙酸和正丁酸在HZSM-5上的催化反应来归纳总结得出羧酸的转化路径,先是经过酮基化和羟醛缩合反应,然后中间产物再发生后续反应得到C1-C2,C3,C4-C7的脂肪烃和芳香烃,但是由于碳链长度的不同,分子筛的择形选择性使得丙酸的芳烃收率最大。实验中也通过X射线衍射(XRD),扫描电镜(SEM),氮气物理吸附脱附(BET),NH3程序升温脱附(NH3-TPD),异丙胺程序升温脱附(IPA-TPD)对催化剂HZSM-5的结构,晶粒,酸强度等性质进行了表征。同时研究了羧酸分子和酮分子的不同烷基取代基对于酮基化反应和羟醛缩合反应的影响。反应的活性位均是B酸位,且碳碳耦合都是控速步骤。羧酸的酮基化反应转化频数(TOF)随碳链的增长而减小,而它们相对应的酮的羟醛缩合反应TOF随着碳链的增长而增大,用Langmuir-Hinshelwood模型进行动力学分析,计算出来了真正的吉布斯自由能,主要是由于不同反应熵变的贡献,造成了羧酸酮基化反应速率随着碳链长度的增加而减小,酮分子的羟醛缩合反应速率随着碳链长度的增加而增大。其次,本文也研究了HZSM-5催化乙酸、丙酸和正丁酸的稳定性,由于乙酸的积碳量最少因此有着较好的稳定性。通过焙烧的方式可以使反应后的催化剂再生,而且活性与之前相比相差不大,因此积碳是造成分子筛失活的主要原因。
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