有机-无机杂化钙钛矿材料吸光性能好,载流子迁移率高,电子扩散长度长,在太阳能电池领域获得了突飞猛进的发展。钙钛矿吸光层是整个电池器件的核心,决定了器件的光伏性能。在钙钛矿结晶过程中,前驱体溶液经历成核和晶体生长两个过程,成核阶段决定了钙钛矿薄膜形貌。如果基底上晶核很少,不受约束的晶体生长可以获得较大的晶体,缺点是晶粒之间留有空隙,这些空隙导致了电子传输层中电子和空穴传输层中空穴发生复合形成暗电流。快速成核可以得到致密的钙钛矿薄膜,但是同等致密的钙钛矿薄膜,晶粒尺寸大小和晶核数目成反比。晶体之间的晶界存在大量缺陷造成钙钛矿间接复合,大晶粒尺寸钙钛矿之间存在较少晶界有利于提高电池性能。因此,在钙钛矿结晶过程中,控制成核速度和数量具有重要的意义。前驱体溶液中引入二甲基亚砜(DMSO)可以制备高质量钙钛矿薄膜。实验已经证实DMSO可以平衡CH3NH3I(MAI)和PbI2晶体生长速率。我们成功地通过调节二甲基甲酰胺(DMF)和DMSO比例获得可控制的中间体,这些中间体通过分子自组装组成。红外测试(FTIR)和热重分析(TGA)研究和证实中间相的键能和构成材料的配比。使用不同比例的DMF和DMSO混合溶剂制备了四种不同的MAI-PbI2-DMF 和 MAI-PbI2-(DMSO)y 的胶体(y=0.6,1.5,1.9)。通过控制这些胶体大小得到不同钙钛矿成核数目,最终影响钙钛矿膜的结晶。在这些配合物中,优化的MAI-PbI2-(DMSO)1.5中间相退火后可以得到致密的钙钛矿薄膜,并且具有较大的晶粒尺寸,这些性能提高了薄膜载流子寿命和钙钛矿太阳能电池转化效率(PCE)。滴加反溶剂是提高钙钛矿薄膜质量的有效方法,我们从成核角度揭示了氯苯(CBZ)在结晶过程中的作用。通过研究前驱体溶液的中间相,我们首次观察到MAI-PbI2-DMF或MAI-PbI2-DMSO在使用非极性溶剂之前尚未形成。滴加反溶剂促进了较大胶体MAI-PbI2-DMF或MAI-PbI2-DMSO的形成,这些大颗粒胶体成为早期钙钛矿晶核。CBZ加速了钙钛矿成核,退火过程中这些众多数目的晶核自由生长直到相邻晶粒相互接触,得到了致密且均匀的钙钛矿薄膜。成核阶段决定了铅卤化物钙钛矿薄膜形貌,从而决定了太阳能电池性能。在这里,我们引入了一种重复性强的方法:快速成核(TRN)来改善钙钛矿结晶过程和薄膜形貌。相比传统反溶剂方法,使用低温反溶剂(乙醚,氯苯和甲苯)可以促进均向成核,得到致密的钙钛矿薄膜。使用 TRN 方法制备的(FAPbI3)0.85(MAPbBr3)0.15电池器件PCE可以高达19.2%,并且在室温条件下40天后,仍保持原始效率的85%以上。制备大晶粒的钙钛矿薄膜,可以提高电池性能。晶界之间容易导致载流子的复合,钙钛矿晶粒数量和晶界数目成反比。前驱体溶液中认为PbI42-会成为早期的钙钛矿晶核,并且成为薄膜的复合中心。在这里,我们提出了一个简单的溶剂交换策略(SES)制备大晶粒钙钛矿薄膜。在采用化学计量比的PbI2:MAI:DMSO(3:2:2)前驱体溶液,通过减少了胶体(PbI42-)的数量,制备钙钛矿晶粒尺寸到2μm。SES制备的钙钛矿电池器件效率显着提高到了 17.2%。