氢氧化N,N-二乙基-2,6-二甲基哌啶鎓的合成及在制备SSZ-39分子筛中的应用

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N,N-二乙基-2,6-二甲基哌啶鎓季铵盐(DEDMPI)和季铵碱(DEDMPOH)在工、农、医等领域均有广泛的用途,以其为模板剂可以合成SSZ-39分子筛,在MTO和SCR过程中具有良好的催化性能。本论文主要工作在于选择合适的工艺路线合成和分离了DEDMPI,以DEDMPI为原料进一步制备了DEDMPOH,研究了DEDMPI和DEDMPOH在制备SSZ-39分子筛中的一些应用。DEDMPI合成中,以2,6-二甲基哌啶和碘乙烷为原料,乙醇为溶剂,碳酸氢钾为缚酸剂,一步法得到DEDMPI。采用单因素实验和响应面分析法对合成工艺进行优化,得到最佳的工艺条件为:反应时间64 h,反应温度56℃,反应物料摩尔比3.7:1,在此条件下的产物收率为68.31%。采用FI-IR、~1H-NMR、ESI-MS和SEM-EDS对产物进行表征分析,确定了产物为目标产物。产物分离中,采用过滤,减压蒸馏浓缩,滴加乙醚重结晶的分离方法,得到了DEDMPI。分析了反应机理为S_N2机理,缚酸剂碳酸氢钾在反应中的主要作用为“消氢沉碘”。DEDMPOH制备中,采用离子交换法制备DEDMPOH。较优的工艺条件为:Amberlite IR-78型树脂,DEDMPI溶液的质量分数为30%,再生剂为6%的NaOH溶液。在此条件下,交换度为92.3%,DEDMPOH溶液质量分数为21.7%。分子筛制备中,采用预晶化-再晶化两段晶化法合成了AEI分子筛。优选的硅源、铝源为硅溶胶和Y型分子筛,DEDMPOH模板剂可制备出SSZ-39分子筛,凝胶的碱性影响了分子筛类型,晶化时间的延长分子筛从MOR晶型转化为AEI晶型。
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