【摘 要】
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乏燃料后处理过程中产生的放射性废有机溶剂,即磷酸三丁酯和正十二烷混合废有机溶剂的处理和处置,对我国核工业的可持续发展至关重要。本研究先采用统计学分子碎化模型并结合密度泛函理论计算方法对乏燃料后处理工艺中有机溶剂的辐射化学进行了研究,包括有机溶剂在给定激发能下的结构破坏过程及与萃取体系中自由基间的反应,磷酸三丁酯和正十二烷均会在激发能大于3.9 e V时发生裂解。开展了有机溶剂的类芬顿氧化降解实验,
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乏燃料后处理过程中产生的放射性废有机溶剂,即磷酸三丁酯和正十二烷混合废有机溶剂的处理和处置,对我国核工业的可持续发展至关重要。本研究先采用统计学分子碎化模型并结合密度泛函理论计算方法对乏燃料后处理工艺中有机溶剂的辐射化学进行了研究,包括有机溶剂在给定激发能下的结构破坏过程及与萃取体系中自由基间的反应,磷酸三丁酯和正十二烷均会在激发能大于3.9 e V时发生裂解。开展了有机溶剂的类芬顿氧化降解实验,制备了纳米级零价铁(Fe~0)并通过其与H2O2反应产生的强氧化性羟基自由基(·OH)实现对有机溶剂的降解。对纳米Fe~0进行了材料表征,并测量了反应中Fe2+/Fe3+浓度比的变化。对反应中水相的化学需氧量和有机相的体积缩减率进行了测定,研究了温度、催化剂用量、H2O2用量和酸化剂浓度对降解的影响。结果表明最佳条件下有机溶剂的氧化率可达50%以上且体积缩减率可达90%以上,其中正十二烷比磷酸三丁酯更难降解。此外,还研究了反应后的核素分布,99%的核素留在反应残液中,冷凝液中几乎不含放射性。对反应产物进行了物理化学表征,分析了可能的中间体并推测了降解机理。为进一步提高有机溶剂的类芬顿氧化降解效率,用多种氨基酸对纳米Fe~0进行改性。先利用DFT计算研究了氨基酸改性纳米Fe~0(AA@Fe~0)与有机溶剂的优化结构、电荷分布、分子轨道和吸附能等。结果表明氨基酸的羧基与Fe~0有较强相互作用且存在电荷转移,而AA@Fe~0与有机溶剂之间存在范德华相互作用,氨基酸在纳米Fe~0与有机溶剂之间起桥梁作用。在实验室合成了AA@Fe~0材料,并对部分材料进行了表征。将改性纳米Fe~0材料用于有机溶剂的类芬顿氧化降解实验,并研究了氨基酸种类、氨基酸浓度、温度、催化剂用量、H2O2用量和酸化剂浓度对降解实验的影响,在最佳反应条件下,有机溶剂的氧化率可达60%以上且体积缩减率可达95%以上,提出了可能的催化机理,为废有机溶剂的处理及铁基催化剂的开发提供了新的视角。
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