氢是一种清洁、高效的能源载体,有望在未来清洁能源经济中扮演重要角色,但氢能的规模化产业应用面临着高效、安全氢储运这一关键技术难题。数十年来,各国学者围绕多种类型的储氢材料开展了大量研究,但迄今尚未发现可在温和温度下高容量、快速充/放氢的可逆储氢材料。近年来,结合可控放氢与氢化物再生的化学储氢技术为突破储氢“瓶颈”提供了契机。在多种备选材料中,水合肼（N2H4·H2O）是一种具有高储氢密度、较低廉材料成本和良好化学稳定性的液态化学储氢材料,颇具移动氢源应用潜力。研制兼具高催化活性、高制氢选择性及良好耐久性的催化剂是发展水合肼可控制氢技术的核心课题。近年来,经过国内外学者的不懈努力,水合肼分解制氢催化剂的研究工作已取得了积极进展。通过运用合金化、碱性载体负载等改性策略,已成功研制出一系列可在温和温度条件下催化水合肼完全分解制氢的催化剂。但总体上,目前采取的催化剂研究模式仍为经验尝试型,缺乏理性的催化剂成分优化设计原则;另外,现有水合肼分解制氢催化剂普遍存在耐久性差的严重问题,但根据已发表文献,目前各国学者对此关键问题尚未给予足够重视。针对此研究现状,本论文选取颇具代表性的Pt-Ni合金催化剂为研究对象,采用不同制备方法分别合成了非负载型Pt-Ni纳米线、负载型Pt-Ni/CeO2催化剂,重点围绕催化剂的物相-微观结构-催化性能间的关联性以及催化剂失活现象开展研究,力求为高性能水合肼分解制氢催化剂的设计合成提供实验基础。论文取得的主要研究结果如下:（1）采用溶剂热法合成了非负载型Pt-Ni纳米线催化剂,其催化水合肼分解制氢的性能具有很强的成分依赖性,具有优化组成的催化剂表现出较高的催化活性和100%制氢选择性。通过比对分析催化剂使用前后的物相、微观结构及表面化学状态信息,发现催化剂物相变化及反应中间产物的在催化剂表面的过强吸附是造成催化剂失活的两个可能原因。该项工作对于高性能水合肼分解制氢催化剂的优化设计具有一定指导意义;（2）采用共还原方法将Pt-Ni合金纳米颗粒负载到预先制得的CeO2纳米片上,后经低温热处理制得Pt-Ni/CeO2负载型催化剂。系统研究了投料比、PVP含量和热处理温度等制备条件对催化性能的影响规律,据此确定了优化合成条件。在优化条件下制得的Pt-Ni/CeO2催化剂可在温和温度下高效催化水合肼分解制氢,其活性较非负载型Pt-Ni纳米线催化剂提高1.24倍。