【摘 要】
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开发高性能、低成本的质子交换膜是质子交换膜燃料电池大规模应用的前提。Nafion膜是质子交换膜燃料电池使用最多的质子交换膜。传统Nafion膜在使用中存在原料成本高、吸水后溶胀度大和机械性能较差的缺点。近年来,具有较高比表面积、孔隙率、机械性能和质子电导率的Nafion纤维质子交换膜受到了研究人员的关注。PVDF具有较好的耐化学腐蚀性,在Nafion中加入PVDF,可以改善其尺寸稳定性、力学性能和
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开发高性能、低成本的质子交换膜是质子交换膜燃料电池大规模应用的前提。Nafion膜是质子交换膜燃料电池使用最多的质子交换膜。传统Nafion膜在使用中存在原料成本高、吸水后溶胀度大和机械性能较差的缺点。近年来,具有较高比表面积、孔隙率、机械性能和质子电导率的Nafion纤维质子交换膜受到了研究人员的关注。PVDF具有较好的耐化学腐蚀性,在Nafion中加入PVDF,可以改善其尺寸稳定性、力学性能和阻隔性,但会导致质子电导率明显下降。本文主要利用同轴静电纺丝技术制备PVDF-Nafion核壳纳米纤维,通过优化PVDF用量,调整静电纺丝参数,来获得质子电导率高、机械性能优异、成本低的PVDF-Nafion核壳纤维质子交换膜。论文首先考察了溶剂对Nafion溶液静电纺丝的影响。分别以乙醇-水和DMF为溶剂,以高分子量PEO为添加剂,利用静电纺丝技术制备了高纯度的Nafion-乙醇纤维质子交换膜和Nafion-DMF纤维质子交换膜。与Nafion 117膜相比,Nafion-乙醇纤维质子交换膜在70℃的质子电导率由0.1230 S/cm提高到0.2179S/cm,吸水率由31.5%增加至59.75%,溶胀度由22.67%增加到30.31%,拉伸断裂强度由11.88 Mpa下降至5.49 Mpa,过高的吸水率导致膜的尺寸稳定性和力学性能变差。Nafion-DMF纤维质子交换膜的吸水率和质子电导率低于Nafion 117膜,但具有较高的尺寸稳定性和力学性能,溶胀度和力学性能分别为10.75%和14.20 Mpa。然后,利用静电纺丝技术制备了六种不同PVDF用量的Nafion/PVDF（简称N/P）纤维,获得了成本低、质子电导率高、尺寸稳定性和力学性能优异的质子交换膜。N/P纳米纤维的直径随着PVDF含量的增加而增大。N/P纤维质子交换膜的吸水率、溶胀度和质子电导率与PVDF含量成反比,力学性能与PVDF含量成正比。与Nafion 117膜相比,16.67%PVDF含量的N/P-0.2纤维质子交换膜的吸水率、溶胀度分别下降到9.17%和13.12%,拉伸断裂强度提高了60%,达到18.93 Mpa。当PVDF用量小于25.93%时,N/P纤维质子交换膜在70℃时的质子电导率高于Nafion 117膜。当PVDF用量增加到33.33%后,N/P纤维质子交换膜的质子电导率快速下降,低于Nafion117膜。最后,利用同轴静电纺丝技术,以PVDF溶液为核层,分别以高纯度Nafion溶液、质量比为1:4的N/P溶液为壳层,制备了PVDF-Nafion和PVDF-N/P核壳纤维质子交换膜。两种核壳纤维质子交换膜溶胀度分别为9.38%和6.64%,表现出了优异的尺寸稳定性,拉伸断裂强度均大于50 Mpa。70℃时,PVDF-Nafion核壳纤维质子交换膜的质子电导率大于PVDF-N/P膜,为0.09 S/cm,是Nafion117膜的73.17%,而66.67%Nafion含量的N/P-0.5纤维质子交换膜的质子电导率仅为Nafion 117膜的27.32%。PVDF-Nafion核壳纤维质子交换膜展现出优异的质子电导率和力学性能以及较低的原料成本优势。
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