系列氧离子导体及质子导体的制备、电性能及机理研究

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随着人类社会的不断发展,对于能源的需求也在不断的增加。传统化石能源的消耗目前在人类社会的能源消耗总量中仍占据着主导地位。这些化石能源的大量使用不仅造成了环境污染,还导致了人类社会面临资源短缺的问题。为此新型绿色能源的开发成为了亟待解决的问题之一。固态氧化物燃料电池(SOFC)作为一种高效的能源转换装置便引起了人们的广泛关注。作为SOFC的重要组成部分,电解质材料的性能对整个SOFC的性能、使用寿命等有着至关重要的影响。本工作在对新型氧离子导体电解质材料和质子导体电解质材料的探索做了以下研究:(1)采用高温固相法于还原性氛围中制备了x=0.43,x=0.67和x=1.03含Ce3+磷灰石结构Ce9.33+x(Si O4)6O2+δ材料,通过氧化处理可以将样品中的Ce3+氧化为Ce4+。其电学性能测试的结果表明x=1.03还原样品的电导率在三个比例样品中具有更高的电导率,而且样品经氧化处理后的电导率都有了提升。氧离子迁移数的测试结果表明氧离子导电在所制备的样品中占据主导地位,但也存在着电子导电行为。虽然所制备的材料具有良好的氧离子导电能力,由于该样品在氧化气氛中的热稳定性差、电子导电行为不可忽略,导致其应用受限。(2)以磷灰石结构La9.33Si6O26为研究对象,采用不同摩尔比的还原剂对样品进行拓扑还原反应,获得了不同还原程度的产物。交流阻抗的测试结果显示采用母相与还原剂摩尔比为1:6进行拓扑还原的样品具有最高的电导率,其在室温下的电导率便相当于母相在750℃时所具有的电导率。而且随后在对该比例拓扑还原样品进行在室温下空气环境中的电导率随时间变化的测试时发现,其电导率随时间延长下降速率缓慢,这表明该样品在室温下空气环境中氧化速率较慢。由于样品制备易失败对于1:6拓扑还原样品还需进一步进行研究。(3)采用高温固相法合成了一系列钙钛矿结构材料Ba TaxLiyO3。通过对所合成的材料进行测试发现,在密度较低的样品中存在有电导率突增的情况而且有明显的质子导电行为,然而在该样品的变温XRD测试结果中并没有预想的相变存在。由于Li元素挥发的不可控,导致后续对样品的重复较难,虽然通过更改条件的方式合成了一系列的样品,但这些在样品的交流阻抗数据中并没有出现质子导电行为。对于这种结果我们认为是由于样品密度低时更容易吸水,结晶水的存在导致了样品的质子导电行为。该材料其他比例样品的合成仍在探索中。
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