【摘 要】
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汽油消费量逐年升高,导致环境友好型生态模式受到冲击,加快油品的质量升级是构建环境友好型社会的必要举措。在清洁油品的生产中,降低燃料中的硫含量一直以来成为各国炼油领域的研究热点。本文针对非加氢脱硫技术中的烷基化脱硫过程,以结构可调、酸强度可控的离子液体（ILs）为烷基化脱硫催化剂,对ILs的结构、相关物性进行分析,进而对烷基化脱硫的操作条件进行优选,最后对烷基化反应的机理进行了探讨。从经济性以及相变
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汽油消费量逐年升高,导致环境友好型生态模式受到冲击,加快油品的质量升级是构建环境友好型社会的必要举措。在清洁油品的生产中,降低燃料中的硫含量一直以来成为各国炼油领域的研究热点。本文针对非加氢脱硫技术中的烷基化脱硫过程,以结构可调、酸强度可控的离子液体（ILs）为烷基化脱硫催化剂,对ILs的结构、相关物性进行分析,进而对烷基化脱硫的操作条件进行优选,最后对烷基化反应的机理进行了探讨。从经济性以及相变可控型催化剂出发,设计了两类ILs用于催化烷基化脱硫:（1）季铵盐室温ILs催化FCC汽油烷基化脱硫;（2）温控型离子催化材料-季铵盐温控型ILs/对甲苯磺酸（TRIL-PTSA）催化FCC汽油烷基化脱硫,均取得了较好的催化效果。以己内酰胺、四丁基溴化铵等经济廉价的原料合成了 7种季铵盐室温ILs,分析了 ILs的结构以及性质,并用于FCC汽油烷基化脱硫。在剂油质量比0.14、65℃反应70 min、馏程终馏点140℃的条件下,以筛选出的[CPL-TBAB]2HSO4催化效果最佳,油品硫含量从561.2 μg/g降至9.7 μg/g,油品收率为75.87%。对失活的[CPL-TBAB]2HSO4进行分析,发现烷基化反应副产物的生成以及酸性中心的流失是催化剂失活的主要原因,并探索出一种回收阳离子再生方法（破坏再生）,用于恢复ILs的催化活性。同时,还以己内酰胺、对甲苯磺酸（PTSA）为原料,合成了季铵盐温控型ILs,[B-CPL]HSO4-PTSA（TRIL）,与PTSA进行复配制备出温控型协同催化剂TRIL-PTSA,其特点是液-固相变点由温度控制,可达到油品与催化剂液-液反应、液-固分离的目的。通过对合成的ILs进行结构表征:TRIL的合成是基于阴离子基团间的氢键作用;TRIL-PTSA是以离子簇[-SO3（-SO3H）x]-结构为基础。将10%TRIL-PTSA（TRIL与PTSA的质量比为1:10）与PTSA的烷基化脱硫效果进行比较:一方面10%TRIL-PTSA的酸强度得到调节,减少了烯烃副反应;另一方面TRIL对噻吩和烯烃均具有较好的萃取效果,使得10%TRIL-PTSA的催化效率有较大提升,且动力学研究表明其Ea=47.6KJ/mol,均低于固体酸类催化剂。以FCC模拟汽油为原料油,在剂油质量比0.09、105℃反应60 min的条件下,噻吩转化率可达100%,且催化剂经10次循环后催化效果几乎不变,而烷基化产物分布由于催化剂的选择性降低而有较大变化。最后,设计出一套高温常压自循环装置用于FCC真实汽油的烷基化脱硫,以10%TRIL-PTSA为催化剂,在剂油质量比0.09、100～105℃反应1 h、馏程终馏点160℃的条件下,硫含量从561.2 μg/g降至8.7 μg/g,满足国V硫含量标准,且油品收率为85.27%。
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