硅藻土负载磷酸银基催化剂及可见光下降解染料性能研究

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本文采用水热法制备Ag3PO4光催化剂,以丙三醇和氨水作为水热过程的辅助剂,调节Ag3PO4光催化剂的形貌与光催化性能。同时制备出Ag/Ag3PO4等离子体光催化剂,采用光还原法将纳米银颗粒原位生长于Ag3PO4表面。为进一步提高Ag3PO4的光催化活性和稳定性,将Ag3PO4与硅藻土、g-C3N4进行复合,得到Ag3PO4/硅藻土、Ag/Ag3PO4/硅藻土和Ag3PO4/g-C3N4-硅藻土复合物,并对一系列复合材料进行表征。以上复合材料的结构、形貌和光学性能用X射线衍射(XRD)、透射电镜(TEM)、扫描电镜(SEM)、紫外-可见漫反射光谱(DRS)和荧光发光光谱(PL)等测试方法进行分析表征。本文的主要研究内容如下:(1)用丙三醇和氨水,设计出三种合成方法:氨水辅助水热法、醇辅助水热法和传统水热法。并对三种方法合成出的磷酸银的光催化活性进行对比,得出氨水辅助水热法合成的磷酸银比醇辅助水热法、水热法合成的磷酸银的光催化性能更优。(2)采用光还原法将纳米银颗粒原位生长于Ag3PO4的表面,研究不同光还原时间对Ag/Ag3PO4复合催化剂的光催化活性的影响。光还原时间为15min时,Ag/Ag3PO4复合催化剂在可见光下对罗丹明B表现出最佳的光催化活性。(3)采用沉积-水热法制备了Ag3PO4/硅藻土复合物,以Ag+的沉积时间和硅藻土的含量作为变量,研究两者共同作用下对Ag3PO4/硅藻土复合物的光催化活性的影响。结果表明,当硅藻土的含量为20wt%、Ag+沉积时间为40min时,Ag3PO4/硅藻土复合物在可见光下对罗丹明B表现出最佳的光催化活性。(4)以硅藻土作为载体,采用沉积-水热-光还原法制备了一种新型可见光响应的Ag/Ag3PO4/硅藻土复合材料。通过在可见光照射下降解罗丹明B来评价样品的光催化活性。光催化结果表明,Ag/Ag3PO4/硅藻土-20%复合材料对罗丹明B有较高的催化活性,光催化降解的速率常数是纯Ag3PO4的4.25倍。并且,所制备的复合光催化剂可以以较高光催化活性反复使用。自由基捕获实验表明,空穴是罗丹明B在Ag/Ag3PO4/硅藻土复合材料上光催化降解的主要活性物种。光催化活性提高的主要原因在于单质银、Ag3PO4及硅藻土之间的协同效应。(5)采用浸渍-焙烧-沉积法制备了一系列Ag3PO4/g-C3N4-硅藻土复合材料。以罗丹明B为模拟污染物,评估了Ag3PO4/g-C3N4-硅藻土复合材料在可见光照射下的光催化活性和稳定性。同时研究了磷酸银含量对光催化活性的影响,发现催化剂A/CD8/2表现出最高的光催化活性,可见光照射21min,对罗丹明B的降解率高达98.61%;循环使用3次后,对罗丹明B的降解率仍然维持在95%,表现出良好的稳定性和重复使用性。光催化活性的提高主要归因于磷酸银/类石墨氮化碳-硅藻土复合材料中光生电子-空穴对的高效分离以及吸附/光催化协同效应。
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