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本论文围绕着贵金属和普鲁士蓝纳米展开。我们制备了不同结构和组成的贵金属纳米粒子,研究他们的组装及在电化学还原氧气方面的应用。同时,我们也用新方法制备普鲁士蓝纳米材料并研究了所得材料的电化学行为及其在电化学传感器方面的应用,具体工作内容如下:
(1)利用电化学的方法,首次在金纳米粒子表面实现铂原子层的可控生长,我们发现得到的金/铂核壳结构纳米材料的电化学催化氧气还原的活性随着铂层数的增加而增强。这一现象反映了表面铂的电子结构可以通过调节其与内核金的距离加以调控,从而实现对催化活性的调节。
(2)制备了具有磁性的铂钴合金一维空心材料。我们利用外加的磁场实现了对这一材料在电极表面的固定,并且研究了其催化氧气还原电化学行为。实验结果显示其具有良好的电化学催化还原氧气的能力。在这个工作中,我们首次指出了传统电化学理论中的列维奇曲线不可以用来测试空心材料的电化学动力学数据。
(3)利用湿化学法合成了立方体结构的普鲁士蓝纳米材料,这一方法是已报道的方法中最快速和简单的方法。随后,我们进一步制备了普鲁士蓝纳米粒子功能化的碳纳米管,并系统的研究了该材料在电化学生物传感方面的应用。
(4)我们通过实验探索了金纳米粒子与铁氰化钾之间的化学反应,实验结果证明了铁氰化钾的分解会释放出氰根离子,氰根离子作为配体与金纳米粒子表面的原子配位,降低了金原子的氧化还原电位,促使了金与氧气和铁氰化钾的氧化还原反应,实现了金纳米粒子的溶解。这一结果有助于我们正确理解金纳米材料在催化反应中的作用以及不稳定性的来源。
(5)我们用阴极电化学沉积方法在ITO电极表面制备了TiO2薄膜。所得TiO2薄膜经过5000℃退火1h后由金红石结构转变为锐钛矿结构。退火的TiO2膜具有很好的光电降解有机物的活性,并且其表观降解效率能够通过调节沉积时间而调控。该方法简单,快速而且制备成本低廉,因此得到的TiO2薄膜电极有望在环境监测等领域得到应用。