多硫离子转换剂用于锂硫电池正极材料的研究

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新型储能器件的发展受到越来越多的关注,成为实现低碳经济和可持续能源供应的重要变革性技术。锂硫电池具有能量密度高、材料成本低等优点被认为是下一代最有前途的储能系统之一,目前已被应用于许多新兴领域,例如固定网格存储、电动汽车等。然而,由于其多电子氧化还原反应和复杂的相变易引起快速容量衰减,如果锂硫电池想进入实际应用的市场这将是阻碍其发展的一个严重问题。因此,我们在硫阴极中设计并引入新型调停剂,用于促进聚硫离子的高效转化,抑制“穿梭效应”,提升电池性能。主要内容如下:(1)我们将商业化的钛硅分子筛(TS-1)引入碳纳米管载硫复合材料制得电极(CNTs-S/TS-1),电化学测试表明TS-1可以促进多硫离子的高效转化,得益于多硫化锂和TS-1间强的“极性”化学相互作用。同时我们通过原位紫外可见光谱和其他实验结果证实,TS-1的加入可使S82-和S3*-自由基在电池放电过程中进行直接转化,可有效促进可溶性多硫化物的动力学行为和调节固态放电产物Li2S2/Li2S的均匀沉淀和成核生长。基于以上优点,引入TS-1的电池在0.1 C时具有超高的初始容量1459 m Ah g-1。此外,在高硫负载量为4.9 mg cm-2时,电池循环190多圈,面积容量为3.84 m Ah cm-2,显示出优异的循环稳定性。(2)我们将有机分子二茂铁、还原性生物小分子谷胱甘肽和碳纳米管通过简单的超声处理制得CNTs/GSH+Fc的复合物。通过传统的涂布方法将制得的复合物引入制备电极CNTs-S/GSH+Fc。经过优化的CNTs-S/GSH+Fc电极在0.2 C获得了较高的初始放电容量1413m Ah g-1,倍率提升至5 C时,放电容量为780 m Ah g-1,显示出高倍率下优异的放电容量。与此同时,电极在2 C下循环1500圈仍保留有近300 m Ah g-1的可逆容量,每圈衰减率仅为0.039%。
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