Zn₄Sb₃因其较低的热导率因而具有优越的热电性能,是目前中温领域热电性能最好的材料之一。但由于Zn₄Sb₃体系本身的材料脆性和相转变引起的微裂纹,降低了材料的机械性能和可加工性。因此探索新的制备工艺,制备出热电性能和机械性能优异的块体材料是Zn₄Sb₃体系的研究热点之一。本文用熔体旋甩法结合放电等离子烧结（SPS）技术制备出致密无裂纹具有纳米结构的Zn₄Sb₃块体材料。采用X射线衍射仪（XRD）和场发射扫描电镜（FESEM）对熔体旋甩薄带、退火薄带、SPS烧结块体的物相和微结构进行了分析和表征,测试了块体材料的热电传输性能和力学性能,研究了块体材料的物相组成、微结构和材料热电传输性能以及力学性能之间的关系和规律,得到以下结论:Zn₄Sb₃单相母合金熔体旋甩后发生了分相,薄带主相为Zn₄Sb₃、第二相为ZnSb,并含有少量的Zn和Zn₃Sb₂。在200℃退火30min条件下,薄带中的第二相ZnSb、Zn₃Sb₂、Zn能够发生化学反应生成单相Zn₄Sb₃薄带。温度为400℃,压力为30MPa条件下SPS烧结5min能够得到致密的块体材料。熔体旋甩过程中冷却速率的差异导致了薄带自由面和接触面的微结构显著不同,自由面由尺寸在微米级的Zn₄Sb₃棒状晶和富Zn合金颗粒组成,接触面由晶界清晰晶粒尺寸在50nm～150nm之间的纳米颗粒组成。随着退火温度的升高,薄带自由面的富Zn合金颗粒发生扩散反应而溶入棒状晶中;薄带接触面退火后晶粒尺寸变小,晶粒界面模糊,退火温度升高至300℃以上时,晶粒开始发生团聚长大。MS-SPS烧结工艺制备的Zn₄Sb₃材料断面形貌为大晶粒和纳米晶粒交错分布,在大晶粒间界处存在大量的纳米晶粒富集区域。初始化学组成为Zn_4.32Sb₃时,MS-SPS烧结样品与熔融样品相比,电导率降低,Seebeck系数增大,热导率降低;Cu辊转速为2000rpm,喷气压力为0.02MPa的熔体旋甩薄带SPS烧结后,在700K具有最大的ZT值0.96,比初始化学组成为Zn_4.32Sb₃的熔融样品提高了30%。MS-SPS烧结样品的抗压强度比熔融法合成样品和熔融-SPS烧结样品有大幅度提高,通过MS-SPS烧结工艺可以大幅度改善Zn₄Sb₃化合物的力学性能和可加工性。