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大气中CO2浓度不断增加,由此引发的温室效应已成为全球范围的环境问题。CO2作为一种含量丰富的碳资源,开发利用CO2具有重要的意义。由于CO2分子的结构稳定,实现CO2的活化最为关键。低温等离子体能够产生高能电子和活性粒子,在常温常压下实现对气体分子的活化,提高化学反应的活性。低温等离子体技术为大气压条件下转化CO2提供了新思路,将CO2分解为具有高附加值的CO。本论文就介质阻挡放电(dielectric barrier discharge,DBD)等离子体转化CO2展开研究,在同轴圆筒式DBD反应装置中,考察多因素对CO2转化效果及反应过程中能量效率的影响;搭建填充床DBD等离子体反应体系,将不同的介质材料与g-C3N4催化剂填充在反应间隙中,探究填充材料对CO2转化反应的影响。本文主要的研究工作与结果如下:(1)开展介质阻挡体放电等离子体转化CO2的研究。在同轴圆筒式DBD反应器中,高压电极的形貌与材料都会对放电特性与CO2的转化效果产生影响:采用棒状、线圈状、粉末状高压电极进行放电时,放电性质未发生变化,在使用粉末状高压电极的放电过程中,放电强度较大、转移电荷量较多、CO2转化率与能量效率较高;采用导电性好的铜粉作为高压电极时,放电强度大,CO2转化率最高可达9.2%,CO产率最高为9.0%,能量效率最高达到8.2%。实验研究供电参数、供气参数和温度对于纯CO2转化的影响,结果表明:在实现稳定放电的条件下,放电频率基本不会影响CO2转化效果及能量效率;增大输入功率或减小CO2流速能够提高CO2转化率和CO产率,能量效率则呈现相反的变化趋势;在反应器外部添加循环水冷却装置能够有效地降低反应体系的温度,从而抑制CO2分解的逆反应,有利于CO2的转化,在冷却条件下CO2转化率最高为14.3%。将N2引入反应体系中,有利于提高CO2转化的效果,在混合气氛中,N2的浓度越高转化效果越好,当N2的浓度为50%时,CO2转化率最高可达26.3%。由CO2等离子体发射光谱可得,CO2的分解主要是通过高能电子的碰撞引起的。(2)研究填充床介质阻挡放电体系中介质材料对CO2转化的影响。实验将γ-Al2O3小球、玻璃珠和活性炭颗粒作为介质材料分别填充在放电间隙中,放电形式由丝状放电转变为丝状放电与沿面放电相结合的复合放电。添加介质材料能够促进反应体系中电荷的传输,增大放电强度。其中,γ-Al2O3小球和活性炭颗粒具有多孔状结构,可以吸附CO2气体,吸附的CO2在材料的表面进行分解反应,填充γ-Al2O3小球CO2转化率最高为11.1%。活性炭能够与CO2分解生成的O反应,抑制CO2分解的逆过程,从而促进CO2的转化,填充活性炭CO2转化率最高达到12.0%。玻璃珠表面光滑,有利于增强玻璃珠之间的沿面放电,提高化学反应的活性,填充玻璃珠CO2的转化率最高为11.3%。(3)研究填充床介质阻挡放电体系中g-C3N4催化剂对CO2转化的催化效果。在填充床DBD等离子体中,g-C3N4催化剂能够表现出良好的催化性能。在制备过程中,前驱体的种类与用量会影响催化剂的催化效果。与三聚氰胺前驱体制备的m-g-C3N4催化剂相比,尿素前驱体制备的u-g-C3N4比表面积更大,可以为CO2分解提供更多的反应位点,CO2转化效果更好,在反应间隙填充u-g-C3N4催化剂的CO2转化率最高为17.2%,CO产率最高为16.5%,能量效率最高达到20.0%。增加制备所使用前驱体的质量能够使放电过程中产生的微放电次数增多,从而增强化学反应的活性。将K掺杂在g-C3N4中能够在催化剂的片层之间形成K-N,提高催化剂的光响应范围及光生载流子分离效率,进一步增强CO2转化过程的催化效果,填充K/u-g-C3N4催化剂时CO2转化率最高可达19.3%。