钙钛矿结构对称固体氧化物电池电极材料及性能研究

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固体氧化物燃料电池(SOFCs)是一种可以将燃料中的化学能直接转化为电能的发电装置,具有高效率、低污染、燃料灵活等优点。目前SOFC难以大规模商业化应用的主要原因就是成本问题,采用对称SOFCs可以显著地降低电池的制作成本,还可以解决传统的Ni基阳极材料的碳沉积和硫中毒等问题。而且,对称SOFCs可以灵活地切换到固体氧化物电解池(SOECs)模式运行,可以进行电解H2O、CO2来制备H2或合成气等。我们采用修饰现有SOFCs阴极材料的办法获得了几种高性能的对称电极材料,具体包括以下三方面工作:1.通过Mo元素掺入到商业化阴极材料La0.6Sr0.4Co0.2Fe0.8O3-δ的Fe位获得了单相的La0.6Sr0.4Co0.2Fe0.7Mo0.1O3-δ(LSCFM)对称电极材料。LSCFM电极在氧化和还原条件下保持了良好的结构稳定性。在800℃空气和氢气气氛中,极化阻抗值分别为0.041Ωcm2和0.266 Ωcm2。电化学阻抗稳定性测试结果显示LSCFM电极作为SOFC的阴极或阳极材料均具有良好的电化学稳定性。以LSCFM为对称电极,La0.9Sr0.1Ga0.8Mg0.2O3-δ(LSGM)为电解质的单电池在850℃以H2和乙醇为燃料时最大输出功率密度达到了 929 mW cm-2和481 mWcm-2。单电池的输出性能稳定性测试是在以液化石油气为燃料时进行的,LSCFM电极表现了良好的电化学稳定性,具有出色的碳沉积和硫中毒的容忍性。2.本工作报导了双钙钛矿对称电极材料Sr2Ti1-xCoxeO6-δ(x=0,0.1,0.2,0.3)。Sr2Ti0.8Co0.2FeO6-δ(STC02F)材料可在高温还原条件下脱溶出Co-Fe合金纳米粒子并保持双钙钛矿结构稳定。STC02F与常用的SOFCs电解质LSGM具有良好的物理和化学兼容性。在800℃空气和氢气气氛中,STC02F对称电池的极化阻抗值分别为 0.026 Ωcm2和 0.303 Ωcm2。单电池 STC02F/LSGM/STC02F 在 800℃以H2、液化石油气、C2H5OH、CH3OH为燃料时最大输出功率密度分别为555 mW cm-2、180 mW cm-2、404 mW cm-2、390 mW cm-2。此外,STC02F 对称电极的单电池在电解H2O或CO2或H2O/CO2过程中展现了良好的电化学性能和稳定性。3.层状钙钛矿氧化物PrBaFe2-xCoxO5+δ(x=0,0.2)被研究作为SOFCs和SOECs的对称电极材料。PrBaFe1.8Co0.2O5+δ(PBFC02)相比与PrBaFe2O+δ(PBF)样品对氧还原反应(ORR)和氢氧化反应(HOR)均具有良好的催化活性。在高温氢气气氛中,PBFC02样品会分解为PBF、Ba6Pr2Fe4O15、Co3Fe7几种材料。将分解后的产物在高温空气气氛中煅烧后,样品可以恢复到初始钙钛矿结构的PBFC02样品,具有良好的氧化还原可逆性。XRD和EDS线扫测试结果可以确定PBFC02材料与LSGM电解质具有良好的化学兼容性。在800℃,空气和氢气气氛中PBFC02对称电池的极化阻抗值分别为0.026Ωcm2和0.321 Ωcm2。PBFC02为对称电极的单电池在850℃以H2、液化石油气、C2H5OH为燃料时最大功率密度分别为734 mW cm-2、625 mW cm-2、268 mW cm-2。相同结构的单电池在进行H2O/CO2共电解过程中也表现了良好的输出性能和电化学稳定性。
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