【摘 要】
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大气细颗粒物(PM2.5)化学组成十分复杂,包括水溶性无机离子和吸光性有机碳（又称棕色碳）等,对人体健康和区域气候变化均有重要影响。虽然针对PM2.5的化学组成和来源已有大量研究,但对棕色碳的化学组成、来源及吸光性质的认识依然有限。硝基芳香族化合物作为棕色碳中重要的化学组成,因为测量技术的限制,对其来源和吸光特性的认识依然不清楚。南京是我国大气污染重点治理地区之一,且该地区冬季高湿天气条件是诱导雾
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大气细颗粒物(PM2.5)化学组成十分复杂,包括水溶性无机离子和吸光性有机碳（又称棕色碳）等,对人体健康和区域气候变化均有重要影响。虽然针对PM2.5的化学组成和来源已有大量研究,但对棕色碳的化学组成、来源及吸光性质的认识依然有限。硝基芳香族化合物作为棕色碳中重要的化学组成,因为测量技术的限制,对其来源和吸光特性的认识依然不清楚。南京是我国大气污染重点治理地区之一,且该地区冬季高湿天气条件是诱导雾霾污染频繁形成的关键因素之一。本文运用多仪器耦合的综合离线分析技术,包括有机碳/元素碳分析仪、总有机碳/总氮分析仪、离子色谱仪、紫外可见光谱仪、高分辨气溶胶质谱仪以及液相色谱质谱联用仪,重点研究了南京北郊地区大气中冬季雾天和非雾天大气棕色碳的化学成分、来源及吸光特性,主要发现如下:（1）运用有机碳/元素碳分析仪和液相色谱质谱联用仪对含碳组分和硝基芳香族化合物质量浓度进行定量分析。相比非雾天（12.23μg/m~3）,雾天（22.86μg/m~3）的有机碳平均质量浓度增加了近一倍,表明雾天的环境与气象条件（例如高湿和静稳天气）可能促进了有机气溶胶的生成及污染加剧。有机气溶胶中硝基芳香族化合物的总浓度随着PM2.5浓度的增加而增加,其中4-硝基苯酚占比最高,平均超过40%,表明雾天的环境与气象条件同样利于硝基芳香族化合物的生成且其浓度特征与PM2.5污染水平有关联（其总平均浓度分别为:雾天105.20±59.71 ng/m~3,非雾天51.24±33.32 ng/m~3）。（2）通过正定矩阵因子分析法解析离线高分辨水溶性有机气溶胶质谱数据,识别了5种吸光性有机气溶胶（OA）来源,分别是交通源（HOA）、生物质燃烧源（BBOA）、本地有机物（local OA）、低氧化性OA（LO-OOA）和高氧化性OA（MO-OOA）。雾天和非雾天均以一次来源贡献为主,非雾天主要是BBOA（49.0%）,雾天主要是local OA（30.6%）。雾天LO-OOA贡献更大,说明液相过程对水溶性低氧化性二次有机气溶胶的生成有重要作用,而在非雾天中MO-OOA占比较大,表明二次光化学反应过程对高氧化性水溶性二次有机气溶胶的生成有重要影响。雾天一次源对硝基芳香族化合物质量浓度贡献更高（60.6%）,而非雾天则是二次源贡献较高（51.2%）。（3）基于紫外可见分光光度计对棕色碳的吸光特性进行测量,发现雾天棕色碳的平均光吸收系数为16.91±7.47 M/m,是非雾天（7.41±5.69 M/m）的两倍。棕色碳的平均质量吸收效率是1.07±0.27 m~2/g,非雾天和雾天的质量吸收效率接近。一次源对棕色碳的吸光性影响更大。雾天和非雾天硝基芳香族化合物分别在330nm和340nm附近吸光贡献最大,非雾天、雾天最大贡献的平均值分别为9.0%和4.5%。在检测到的硝基芳香族化合物中,非雾天和雾天都是4-硝基苯酚吸光贡献最大（51.8%和56.8%）,其次分别为4-硝基儿茶酚和2-甲基-4-硝基苯酚,这体现了城市交通排放源对棕色碳中硝基芳香族化合物的重要贡献。
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