稀土化合物催化的Biginelli-type缩合反应和Mannich反应的研究

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本论文主要研究了稀土化合物催化下合成含氮有机化合物的反应。工作主要由三部分组成:第一部分考察了三氯化镱催化下醛、脲(硫脲)和环戊酮的Biginelli-type缩合反应,得到一系列的苯亚甲基稠环嘧啶酮类化合物,产率中等到高。反应条件温和,无需溶剂,无需惰性气体保护。初步研究了三氯化镱催化下芳醛、氰基乙酰胺和环戊酮的缩合反应,考察了不同加料方式、各个反应条件对反应的影响,得到新型的苯亚甲基稠环吡啶酮类化合物。反应可以在空气条件下进行。第二部分考察了添加剂KI在YbCl3催化的有机反应中的应用,反应包括:邻苯二胺与丙酮合成苯并二氮杂卓的反应;苯甲醛、苯胺和亚磷酸二乙酯合成α-氨基膦酸酯的反应;苯甲醛、苯胺和苯乙酮的Mannich反应。结果表明,在催化剂YbCl3中按一定比例添加KI所得到的混合催化体系可有效提高单一YbCl3的催化活性。探索了添加剂KI在YbCl3催化的有机反应中的作用机理。第三部分初步研究了三氟甲磺酸镱催化苯甲醛、苯胺和环戊酮的Mannich反应,考察了配位环境对反应活性的影响。
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