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碳基纳米材料(CNMs)因有着比传统材料更加优异的性质,而被广泛应用于生产生活中。CNMs可以被释放到在环境中,在环境中迁移和转化,对环境和人类健康有潜在的风险。因此,研究CNMs的环境行为,进而评价CNMs的环境风险具有重要意义。已有研究表明,CNMs可以在水中稳定存在,特别是在天然水体中,CNMs可以通过吸附溶解性有机质(DOM)、有机污染物和生物大分子等而稳定悬浮。但DOM种类众多,环境行为复杂,影响CNMs吸附的因素多样,现有传统的实验和理论方法不仅无法直观地了解CNMs对DOM的吸附,而且难以揭示CNMs在水中吸附DOM的微观机理。抗生素作为一类新兴的有机污染物在水环境中也可以被CNMs吸附并存在与DOM同样的问题。本论文采用一种分子模拟方法——分子动力学(MD)方法,以C60、单壁碳纳米管(SWNTs)、9种低分子量天然有机酸(LOAs)、单宁酸和磺胺甲恶唑为目标化合物,综合考虑了DOM和磺胺甲恶唑的种类、不同解离形态和浓度对CNMs吸附DOM和磺胺甲恶唑的影响,计算模拟了CNMs对DOM和磺胺甲恶唑的吸附作用,以此揭示CNMs与DOM和磺胺甲恶唑相互作用的微观机制,从而预测CNMs在水环境中对DOM和抗生素的吸附行为,为评价CNMs在水中的暴露行为提供理论依据。DOM是复杂的混合物,其中不仅有结构复杂的高分子量有机酸,也有结构相对简单的低分子量有机酸,而已有的研究缺乏低分子量有机酸对CNMs在水中稳定性影响的研究。本论文考察了真空和水中C60与9种LOAs的相互作用,建立了C60与LOAs相互作用能(Eint)的预测模型。MD模拟结果表明,真空和水中LOAs分子很好地吸附在C60表面,芳香类LOAs与C60的相互作用比脂肪类LOAs与C60的强。LOAs分子量越大,C60与LOAs的相互作用越强。水中不同解离形态的LOAs与C60的相互作用不同,分子比离子的强。Eint模型有很好的拟合优度和稳健性,可用来预测LOAs与C60的相互作用能。C60和LOAs的主要相互作用是色散、诱导和疏水作用。为了考察MD模拟时真实水分子对C60吸附LOAs的影响,本论文采用显性溶剂方法考察了水中柠檬酸和没食子酸在C60上的吸附。结果表明,水中柠檬酸和没食子酸均能很好地被C60吸附,柠檬酸和没食子酸与C60的主要相互作用是范德华和疏水相互作用,没食子酸比柠檬酸更易吸附到C60表面。吸附平衡后,柠檬酸和没食子酸可与水分子形成氢键,而氢键作用不是C60吸附柠檬酸和没食子酸的主要作用。柠檬酸离子与C60的作用比柠檬酸分子的弱。大分子的DOM与CNMs相互作用更强,它们是DOM影响CNMs在水中稳定性的关键成分。大分子DOM结构复杂,且其与CNMs的作用机制尚不清楚。本论文以单宁酸为DOM类似物,在充分考虑了单宁酸浓度和SWNTs直径对SWNTs吸附单宁酸影响的情况下,研究了SWNTs对单宁酸的吸附。结果发现,SWNTs可以很好地吸附水中的单宁酸,它们的主要相互作用是π-π和疏水相互作用,SWNTs还可以吸附多层单宁酸分子,它们的主要相互作用与SWNTs吸附单层单宁酸分子时相同。水分子可在同一个或多个单宁酸分子间起架桥作用。SWNTs与没食子酸的相互作用随SWNTs比表面积增大而增强,与SWNTs的直径无关。抗生素广泛存在于环境中,它们可能会与DOM一样,与环境中CNMs相互作用,影响彼此在环境中的行为。本论文选取一种抗生素——磺胺甲恶唑,分别研究了SWNTs和羧基修饰的SWNTs对磺胺甲恶唑的吸附,并在研究中考虑了不同解离形态磺胺甲恶唑、磺胺甲恶唑浓度和离子强度对SWNTs吸附磺胺甲恶唑的影响,羧基修饰SWNTs的氧质量百分比对羧基修饰的SWNTs吸附磺胺甲恶唑的影响。结果表明,不同解离形态磺胺甲恶唑与SWNTs的相互作用强弱为:阳离子>分子>阴离子。磺胺甲恶唑阴离子与SWNTs的主要相互作用为π-π和疏水相互作用。磺胺甲恶唑浓度和离子强度对SWNTs吸附磺胺甲恶唑阴离子的影响不大。羧基修饰的SWNTs与磺胺甲恶唑的相互作用比SWNTs与磺胺甲恶唑的弱,羧基修饰SWNTs的分子形态与磺胺甲恶唑分子的相互作用能和羧基修饰SWNTs的氧质量百分比成正相关关系,而羧基修饰SWNTs的离子形态与磺胺甲恶唑阴离子的相互作用能和羧基修饰SWNTs的氧质量百分没有此规律。羧基修饰SWNTs吸附磺胺甲恶唑时形成的氢键比SWNTs吸附磺胺甲恶唑时形成的多。SWNTs上的羧基只是减少了SWNTs的疏水表面,并没有减弱SWNTs与磺胺甲恶唑的相互作用。