【摘 要】
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丙烯作为一种重要化工原料,其需求量与日俱增,通过传统的热裂解的方法获得丙烯已经不能满足日益增长的市场的需求,同时为了充分利用低碳烷烃资源,低碳烷烃脱氢获取相应的烯烃
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丙烯作为一种重要化工原料,其需求量与日俱增,通过传统的热裂解的方法获得丙烯已经不能满足日益增长的市场的需求,同时为了充分利用低碳烷烃资源,低碳烷烃脱氢获取相应的烯烃逐渐成为石油化工行业研究的重点。本论文重点研究了镓基催化剂对于丙烷脱氢的影响,通过一系列表征分析了催化剂的结构和积碳性质。1.研究了不同载体(ZSM-5、SBA-15、Al2O3、SiO2)负载氧化镓的催化剂脱氢性能。发现不同的载体对催化剂脱氢性能有着显著的影响。载体决定着催化剂的结构、催化剂的酸性、镓物种的状态以及分散性。催化剂的强酸性可以导致形成分散性好的镓物种。其中,5Ga2O3/ZSM-5和5Ga2O3/SBA-15催化剂表现出了比较好的催化性能,5Ga2O3/ZSM-5催化剂的初始活性是最高的,因为相比于其它催化剂,它拥有着最多的分散性好的镓物种以及更高脱氢效率的Gaδ+(δ<2)离子。但是其获得的丙烯选择性和催化稳定性较差,初始选择性只有60%,反应30h后,丙烷转化率只有11.5%,对于5Ga2O3/SBA-15催化剂,它表现出了最好的催化稳定性。30h反应后,转化率只下降了8.3%。2.在上一章节的基础上又研究了镓负载量和反应条件对Ga2O3/SBA-15催化剂脱氢性能的影响。结果表明,随着镓负载量的增加,载体的结构完整性和镓物种的分散性变得越来越差,当负载量增加到7 wt.%和9 wt.%时,块状的Ga2O3颗粒可以在TEM图中清楚地观察到。在所有的样品中,5Ga2O3/SBA-15催化剂的脱氢性能最好,它有着最多的分散性好的镓物种以及更好的结构,反应30h后,丙烷转化率和丙烯选择性仍然有17.5%和92%。3.研究了用不同SBA-15-ZSM-5比例的复合分子筛(SBA-15-ZSM-5-x)为载体的镓基催化剂脱氢性能。从一系列表征可以发现,SBA-15-ZSM-5的比例能够显著影响Ga2O3/SBA-15-ZSM-5-x催化剂的结构、性质和催化性能。Ga2O3/SBA-15-ZSM-5-3(SBA-15/ZSM-5=3)样品有着最好的结构、最大的比表面积、最合适的酸性分布、最多的Gaδ+(δ<2)离子和分散性好的镓物种。经过8h的丙烷脱氢反应,Ga2O3/SBA-15-ZSM-5-3表现出了最高的丙烷转化率(32%)和最高的丙烯选择性(92%)。此外,Ga2O3/SBA-15-ZSM-5-3催化剂也有着非常好的催化再生性能。7次反应循环后,初始和最终丙烷转化率为50%和30%,初始和最终丙烯选择性为83%和91%。
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