Pt-Fe的限域构筑及其催化氯代硝基苯加氢性能研究

来源 :重庆师范大学 | 被引量 : 0次 | 上传用户:kunan8714
下载到本地 , 更方便阅读
声明 : 本文档内容版权归属内容提供方 , 如果您对本文有版权争议 , 可与客服联系进行内容授权或下架
论文部分内容阅读
氯代苯胺(CAN)是一种重要的有机中间体,在医药、农药、染料、橡胶、感光材料的合成方面应用广泛。目前,CAN主要是由氯代硝基苯(CNB)还原制得。催化加氢还原法因其具有工艺先进、产率高、废物排放少等优点受到广泛关注。在已报道的催化剂中,Pt贵金属催化剂,尤其是活性炭负载Pt-Fe催化剂催化CNB加氢制备CAN具有非常高的活性和选择性,但该催化剂催化该反应稳定性不高,限制了它的实际应用。本论文在分析目前CAN加氢制备CNB的催化剂研究现状基础上,系统研究了Pt-Fe的限域构筑及其催化CNB加氢制备CAN性能。主要研究内容及结论如下:1.以四异丙醇钛为钛源可控水解制得球形TiO2前驱体,通过表面保护刻蚀球形TiO2前驱体并焙烧,制得海胆壳状结构的TiO2载体(u-TiO2)。采用浸渍-还原法制备得Pt-Fe/u-TiO2催化剂。发现0.3%Pt-4%Fe/u-TiO2催化p-CNB加氢制备p-CAN具有较高的活性、选择性和稳定性,在303 K、1.0 MPa H2和反应底物与催化剂质量比为50条件下,反应90 min,p-CNB加氢完全转化为p-CAN,并且重复使用3次后还保留51.3%的活性。TEM、XPS结果显示,u-TiO2作为载体使Pt-Fe颗粒分散更好,并且它们间存在较强的电子相互作用,再加上u-TiO2对Pt-Fe的限域作用,使0.3%Pt-4%Fe/u-TiO2催化p-CNB加氢制备p-CAN显示较好的性能。2.采用H2Pt Cl6和Fe(NO3)3的乙醇溶液浸渍碳纳米管(CNTs),制得了0.3%Pt-4%Fe负载于CNTs管内的0.3%Pt-4%Fe@CNTs催化剂;先乙醇吸附饱和后再用H2Pt Cl6和Fe(NO3)3水溶液浸渍碳纳米管,制得了0.3%Pt-4%Fe负载于碳纳米管外的0.3%Pt-4%Fe/CNTs催化剂。相较于0.3%Pt-4%Fe/CNTs催化剂,0.3%Pt-4%Fe@CNTs催化剂催化p-CNB加氢制备p-CAN具有更优异的性能。在30℃、1 MPa H2和对氯硝基苯与催化剂质量为50条件下,反应50 min,p-CAN收率达100%,并且催化剂重复使用3次,活性无明显下降。XPS表征表明,限域于CNTs管内的Pt和Fe2O3之间存在强的电子相互作用,使Pt处于缺电子态和生成了Fe3+/Fe2+氧化还原电对。缺电子态的Pt可减少电子反馈向苯环延伸,抑制加氢脱氯反应,Fe3+/Fe2+氧化还原电对有利-NO2的加氢脱氧。0.3%Pt-4%Fe@CNTs催化p-CNB加氢制备p-CAN具有高的活性、选择性和稳定性,可能归功于CNTs对Pt、Fe的限域效应所致。较高的H2压力和反应温度对0.3%Pt-4%Fe@CNTs催化p-CNB加氢制备p-CAN有利。3.采用共沉淀法制备了0.3%Pt-4%Fe/MgAl-LDH催化剂,其催化p-CNB加氢制备p-CAN活性比0.3%Pt-4%Fe/u-TiO2和0.3%Pt-4%Fe@CNTs稍差,但该催化剂显示非常高的稳定性,重复使用3次,活性几乎无下降。
其他文献
众所周知,由于一维光子晶体具有周期性结构,常被用来实现双稳态和多稳态现象。在传统的一维光子晶体结构中,一个周期是由沿传播方向具有不同折射率的交替层组成的核心单元。准周期光子多层膜也经常被用来产生各种非线性效应,比如迟滞曲线,因为它们可以产生一些我们想要的结果(例如,降低迟滞回线的阈值和全向反射)。当缺陷层被引入一个严格的周期性光子禁带结构,它可以在带隙中产生施主或受主模式。光子禁带结构中Kerr非
由于现在大部分地区对于苹果的大小分级的效率较低,课题组通过使用Python编程和OpenCV图像处理设计了一款机械臂。机械臂是使用树莓派主板进行控制的,舵机实现机械臂各个关节处的转动,从而实现机械臂六个自由度的旋转。树莓派主板是在2012年发售的,它体积虽小,却具有电脑的所有基本功能,所以功能强大。利用机械臂实现对苹果分级的高效率运行,从而解放劳动力,降低成本。仿真结果表明:1)分级成功率都大于9
2018年全国教育大会习近平主席讲话中,就教育改革实践发展提出一系列新理念新思想新观点[1],进一步明确了教育的定位和立德树人的根本任务[2],教育最终是要培养德智体美劳全面发展的社会主义建设者和接班人[3],教育的定位是要发展学生的综合素质,培养学生的核心素养。鉴于此初中物理课程目标进行了整合,从之前的“三维目标”过渡到了“核心素养”下的物理观念、科学思维、实验探究、科学态度与责任,对学生的能力
学位
当前国内人口众多,在国内粮食安全、经济转型发展、乡村振兴和美丽中国建设的多重大背景下,进行差别化农村土地整治研究是十分有必要的。本文使用土利用数据(2015)、土地利用规划(2006-2020)、地形数据、项目施工数据和参与式农村访谈数据,利用Arc GIS10.2软件空间分析功能、Hydrology模型、适宜度指数、熵权-TOPSIS模型、泰森多边形等方法和模型对典型岩溶槽谷区域武隆区白云乡耕地
本文通过对T新型研发机构实验室绩效考核现状的分析,根据绩效考核理论相关理论知识,结合T新型研发机构自身特征,分析目前实验室绩效考核体系中存在的问题和原因,结合北京市科学技术研究院的绩效考核现状,分析其绩效考核体系,最终对T新型研发机构实验室绩效考核指标体系进行了优化重建。通过查阅相关文献及历年考核资料,与T新型研发机构主要领导、实验室负责人、科研团队带头人及工作人员进行沟通交流,面向所有工作人员发
本文主要讨论了二阶积分微分方程解的有界性和一类高阶具有偏差变元的积分微分方程解的渐进性.根据内容本论文分为以下三章:第一章主要介绍了问题研究的历史背景和该领域的研究现状,并给出了证明本文中的问题所需要的三个引理.第二章在这一章中,利用新建立的积分不等式,在适当的假设条件下讨论了一类二阶积分微分解的有界性,得到如下结果:定理2.2.1设(1)f∈(R×R3,R),有其中0
当今,中国汽车市场的竞争越来越趋向白热化。企业间的竞技场从产品间的竞争转向品牌间的竞争,最终竞争优势将更多依赖于品牌的竞争力。如何评估和提升品牌资产,成为企业管理中至关重要的管理要素,对于高端豪华汽车品牌IPA汽车公司尤为重要。本研究通过对来源国效应与客户品牌资产理论的文献研究,对IPA汽车公司的品牌来源国混淆及其对品牌资产的影响进行分析研究。进一步拓宽了近几十年以来市场营销中的热门研究,即来源国
线粒体基因组蕴含着巨大的分子遗传信息,可以为种群遗传结构分析及系统发育进化等研究提供重要的分子标记,对于线粒体基因组的研究还对濒危野生动物的保育和引入策略提供了有力的分子遗传学支持。本文对南非长角羚和白长角羚的线粒体基因组进行了测序,与牛科其他动物线粒体基因组进行了比较研究,对牛科的10种动物进行了系统发育分析,并估算了这10种牛科动物种间的进化分歧时间。得到以下结果:1.南非长角羚和白长角羚的线