【摘 要】
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能源短缺和环境问题是未来经济发展亟待解决的关键问题。氢能源是一种清洁高效的二次能源,具有良好的导热性、燃烧性,和较高的利用率,其燃烧产物无毒无害。对于氢能源的获取,光催化剂被认为是及有前景的能量转换手段之一,它可以捕获丰富的太阳能并将其转化为绿色、可再生的氢能,亦即利用太阳能作为光源驱动催化水分解制氢。石墨相氮化碳（g-C3N4）因其原料低廉、制备简单及独特的电子能带结构（Eg=2.70 e V）
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能源短缺和环境问题是未来经济发展亟待解决的关键问题。氢能源是一种清洁高效的二次能源,具有良好的导热性、燃烧性,和较高的利用率,其燃烧产物无毒无害。对于氢能源的获取,光催化剂被认为是及有前景的能量转换手段之一,它可以捕获丰富的太阳能并将其转化为绿色、可再生的氢能,亦即利用太阳能作为光源驱动催化水分解制氢。石墨相氮化碳（g-C3N4）因其原料低廉、制备简单及独特的电子能带结构（Eg=2.70 e V）,成为光催化领域的研究热点,引起了广泛关注。但体相g-C3N4具有导电性差,比表面积小、光生电子-空穴对易复合、光催化效率低等缺点。针对其不足,本文设计了三种不同方法对g-C3N4的形貌做出调整,并结合元素掺杂,制备出三种高效光催化剂,其光催化产氢性能获得大大提升。同时,本文还研究了对有机污染物的光催化降解,探讨光催化性能增强的反应机制。本文具体研究内容如下所示:1、气体蚀刻法制备C缺陷g-C3N4纳米片。通过添加Na BH4形成H2气氛并蚀刻g-C3N4,制备出孔隙结构丰富的高效光催化剂C缺陷g-C3N4纳米片。在H2氛围下蚀刻g-C3N4不仅增加了比表面积,还引入了碳缺陷。由于碳缺陷对电子结构、载流子分离等的影响,g-C3N4纳米片对可见光的响应能力增强,光生电子和空穴得到有效分离,反应位点增多。在可见光照射下,DPCN-1（C缺陷g-C3N4纳米片的最佳样品）(2072μmolg-1h-1)的光催化析氢性能是BCN（体相g-C3N4）(192μmolg-1h-1)的10.8倍。其较大的比表面积和缺陷结构可提供更多的反应位点,且拓宽了可见光的吸收范围,增加了对可见光的吸收能力,有效抑制了光生电子-空穴对的重组。因此,该方法可有效提升g-C3N4光催化性能,为构建C缺陷材料提供了一种简单的方法。2、气体模板法制备N缺陷多孔g-C3N4纳米薄片。运用气体模板法,以葡萄糖酸盐作为气体模板,制备出高催化性能的N缺陷多孔g-C3N4纳米薄片。由于葡萄糖酸盐在水热过程中,形成大量的C,在随后高温煅烧中挥发出CO2,再加上三聚氰胺热聚合自身挥发出大量气体,从而使得丰富的气泡在膨胀过程中形成片状而不是块状结构,并形成了大量的孔隙,从而在纳米片结构中形成了多孔结构,这种多孔结构使得g-C3N4的光催化活性显著提升。制备的PCN-1.4（多孔超薄g-C3N4纳米片的最佳样品）产氢速率为2323μmolg-1h-1,而BCN的产氢速率仅为192μmolg-1h-1,同时,还对四环素盐酸盐（TC）进行了降解,其降解效率为83%,约为BCN的4倍。因此,该方法有效促进了光催化活性的提升,为造孔材料的合成提供了一种新思路、新方法。3、缺陷构筑法制备制S掺杂蜂窝状g-C3N4纳米薄片。运用缺陷构筑法,从源头设计分子框架,利用原料的分子间作用力连接成长链,以三聚氰胺-三聚氰胺-硫脲超分子液体为前驱体和模板,在高温下选择性挥发,制备出S掺杂蜂窝状g-C3N4纳米薄片。不仅增加了比表面积,调节了形貌和带隙结构,引入了碳缺陷,使得反应位点增多,提高了可见光响应能力,拓宽了光响应范围,加快了光生载流子的分离与转移。在可见光照射下,S-PDCN-3（S掺杂蜂窝状g-C3N4纳米薄片的最佳样品）的产氢量高达23.78 mmolg-1·h-1,而BCN为0.25 mmolg-1h-1。实际上,三聚氰酸可以自组装成胶束,作为结构指导剂,改变前驱体的形态,并根据原料间形成的氢键来影响超分子的形成过程,从而大大改变g-C3N4的光催化活性。因此,本研究为开发高效g-C3N4光催化剂提供了一种简单有效的方法,在氢能源发展进程中具有潜在的应用价值。
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