原位水热合成可见光响应的多孔g-C3N4/TiO2光催化材料及其催化性能研究

来源 :南昌航空大学 | 被引量 : 0次 | 上传用户:saosaoxp
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纳米半导体光催化技术被认为是21世纪最具有发展和利用价值的高新技术之一,目前已用于多种类型废水的实验室模拟处理研究。TiO2具有氧化性强、成本低廉和稳定性强等优点,作为常用的纳米半导体光催化材料被广泛应用。但TiO2的禁带较宽,仅在紫外光波长范围内能够被激发,且光生电子–空穴易复合,限制了其光催化活性;石墨相g-C3N4光催化材料可以被可见光激发,其化学稳定性较好,但其氧化性不佳。因此,本论文通过简单的原位水热法制备性能稳定、可见光活性高的g-C3N4/TiO2半导体异质结复合材料,采用罗丹明B染料废水评价其光催化活性,并在实际养猪废水中进行去除氨氮和COD的探索实验;进一步地,以高岭土为载体,成功制备出了具有较大比表面积、介孔结构和可见光响应的Kao-SCN/T,考察了其对富营养水体中蓝藻水华的叶绿素降解活性。论文的主要研究内容和结果如下:1.以钛酸四丁酯(C16H36O4Ti)为钛源,以浓盐酸(HCl)和乙二醇((CH2OH)2)处理后的三聚氰胺为前驱体,采用原位水热法制备了具有可见光响应、均匀介孔结构且较大比表面积的g-C3N4/TiO2半导体异质结材料。研究了复合材料的加入量、光照强度、p H值和煅烧温度等条件下所制备材料的光催化活性。结果表明:钛酸四丁酯加入量为1.5 m L、用浓盐酸和乙二醇处理后的g-C3N4使用量为300mg,加入0.8 m L NH3·H2O、磁力搅拌2 h、在350℃条件下可煅烧出性能优异的复合材料。同时也探究了曝气辅助光催化技术对降解Rh B性能的影响。2.探究了在复杂的水溶液环境中材料的可见光催化性能。采用g-C3N4/TiO2材料对罗丹明B(Rh B)和畜禽养殖废水的催化性能进行了研究。在实验条件下罗丹明B的去除率可达76.9%,五次循环实验结果均达到70%以上;而在复杂的养殖废水中氨氮和COD去除率分别为54%和36%。在曝气协同光催化条件下罗丹明B的降解率达到了98.9%,氨氮和COD去除率分别为56%和50%,所得实验结果可为外加条件协同光催化技术的研究提供参考。3.在可见光响应的多孔g-C3N4/TiO2基础上,通过水热沉积技术成功制备出了具有较大比表面积、多孔结构和可见光响应的Kao-SCN/T复合材料,即以盐酸处理后的高岭土为载体,成功负载g-C3N4/TiO2纳米光催化材料。对所制备的Kao-SCN/T进行了形貌和结构表征(FESEM,HRTEM和EDS,BET)、元素组成和官能团结构表征(XRD,FT-IR,XPS)、光电性质表征研究(UV-Vis/DRS,PL)。4.最后探究了材料在不同条件下对蓝藻水样的除藻效果,研究了高岭土掺杂量、催化剂投加量、光照强度、底物初始浓度对降解水样中蓝藻的叶绿素活性影响。在高岭土和SCN/T掺杂含量比为0.5:1、投加量为0.075 g、500 W光照和蓝藻原水样稀释50倍的条件下材料对蓝藻的叶绿素光催化降解效果最佳,去除率可达63.38%。分析了反应前富营养化水体中藻类的情况。并对光催化降解藻类叶绿素的机理进行了阐述。
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