基于OMI卫星数据的长三角地区臭氧分布特征及典型污染过程的模拟

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臭氧(O3)作为最重要的大气污染物之一,在长三角地区仍处于较高的浓度水平,对大气环境质量和人民身体健康有着较严重的影响。因此,研究长三角地区高空和地面O3污染发生的时空变化特征及其影响因素,对于O3污染防治和空气质量改善具有重要的实践意义。本文基于2005—2020年OMI卫星大气成分监测数据、2015—2020年地面大气环境观测数据对长三角地区大气O3柱总量、对流层O3柱总量、对流层NO2柱浓度和近地面O3浓度的时空分布特征及其变化趋势进行了分析,进一步探讨了O3分布的影响因素,并且利用WRF-Chem模式对O3高浓度事件做了模拟,得到如下结论:(1)长三角地区大气O3柱总量和对流层O3柱总量均呈现出明显的随纬度升高而平行升高的特征,但两者年际波动相反;对流层NO2柱浓度的空间分布及其空间稳定性皆表现为中东部地区显著高于南部和西南部外围地区的特征。季节变化上,大气O3柱总量表现为春季>夏季>冬季>秋季,对流层O3柱总量表现为夏季>春季>秋季>冬季,对流层NO2柱浓度表现为冬季>秋季>春季>夏季。月变化上,三者均呈明显的单峰型特征,大气O3柱总量在4月达到峰值,11月出现谷值;对流层O3柱总量在5月达到峰值,1月走入谷值;对流层NO2柱浓度在12月达到峰值,8月迈进谷值。(2)区域和各站的大气O3柱总量和对流层O3柱总量在年平均值和四季的平均值上均呈逐年增长的趋势,而对流层NO2柱浓度在年平均和四季平均值上则呈逐年下降的趋势;大气O3柱总量的空间趋势系数呈现出中部条带状分散、南北方向聚集的特征,对流层O3柱总量的空间趋势系数则表现为东南部大于西北部,对流层NO2柱浓度的空间趋势系数与浓度分布相对应。计算Hurst指数并与趋势系数叠加分析后推测未来趋势后发现:大气O3柱总量除外围地区将略有减少外,大部分地区将继续保持相对不变;对流层O3柱总量在中部及其以南的大片地区将会进一步显著增加;对流层NO2柱浓度在外围地区将基本保持不变,其余地区将进一步下降。(3)近地面O3浓度与对流层O3柱总量变化趋势高度一致。近地面O3浓度在月变化上表现为双峰型特征,5月出现主峰,9月出现次峰;季节变化上近地面O3浓度值为夏季>春季>秋季>冬季,夏季存在明显的O3“周末效应”。O3浓度在空间上表现出由东北向西南内陆降低的趋势,但西部地区年际波动的稳定性更弱。O3污染在2017年和2018年的中东部城市更为突出,2016年起O3-8 h高浓度中心由东北部逐渐向西部内陆迁移,沿海城市达标率增加。(4)对流层NO2柱浓度与对流层O3柱总量在时间和空间上均呈显著负相关。高空和地面O3高值区位于城市密集、NDVI较低的低海拔地区,低值区位于林地为主的、NDVI较高的相对高海拔地区。温度和降水量与对流层O3柱总量和近地面O3浓度呈显著的相关关系;降水的湿清除对O3的空间分布有一定的影响,但温度对O3空间分布的影响小于前体物和下垫面的作用。经济发展要素的上升对高空和地面O3浓度上升起到明显的促进作用。(5)WRF-Chem模式模拟的一次近地面O3高浓度事件对长三角西部地区出现了高估,但对其他地区的模拟效果是理想的。分析发现此次O3高浓度事件是由上海市及其附近地区的强烈光化学反应引起,O3受上升气流的影响被抬升至2 km及其下方的高空堆积,随后在偏南风作用下O3高浓度中心向北输送并稀释。敏感性试验发现O3高浓度中心与VOCs污染控制区相吻合。
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