二氧化硅改性分子筛催化生物质基多元醇制备对二甲苯的研究

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生物质是唯一可以代替化石资源并提供可再生碳的资源,近年来,开发利用来源于可再生木质纤维素原料的糖醇制备高值化学品受到人们广泛关注。本论文以探索生物质基多元醇制备高值化学品-对二甲苯的定向合成为目标。主要研究成果包括:(1)多元醇催化裂解催化剂的设计与优选。研制了具有生物质基多元醇催化裂解与二甲苯定向异构化的功能化催化剂(15%Si02/HZSM-5)。通过金属氧化物表面改性调制分子筛表面酸性位和孔道尺寸,增强了对二甲苯选择性。结合催化剂表征,揭示了催化剂结构与性能之间的关系。(2)多元醇催化裂解制备对二甲苯规律的研究。研究了在不同催化剂和反应条件(温度、空速、添加剂等)下多元醇催化裂解行为;研究了催化剂的表面改性对邻/间二甲苯定向异构化为对二甲苯的促进作用。在450℃C,,山梨醇和甲醇质量比为二比一时,对二甲苯在二甲苯中的选择性达到91.1%C-mol%。(3)基于产物的分析和催化剂的表征,提出了生物质基多元醇合成对二甲苯的可能反应途径,主要包括多元醇裂解、脱氧、烯烃芳构化、芳烃烷基化和二甲苯异构化等反应。
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