【摘 要】
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近年来,由于社会工业化进程加快,大量的抗生素以及有机污染物被排放到周围环境中。抗生素由于生物毒性大、成分复杂、色度高、难溶物质含量多和生物降解性差而难以处理,对人类健康和生态平衡造成严重威胁。因此,迫切需要开发一种高效的水体净化技术来处理抗生素废水。传统的光催化剂存在表面活性位点少、只对部分波长范围的光产生响应、光生电子空穴不易分离以及催化活性低等缺陷,而Z型异质结可以降低光生载流子的复合﹑扩大半
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近年来,由于社会工业化进程加快,大量的抗生素以及有机污染物被排放到周围环境中。抗生素由于生物毒性大、成分复杂、色度高、难溶物质含量多和生物降解性差而难以处理,对人类健康和生态平衡造成严重威胁。因此,迫切需要开发一种高效的水体净化技术来处理抗生素废水。传统的光催化剂存在表面活性位点少、只对部分波长范围的光产生响应、光生电子空穴不易分离以及催化活性低等缺陷,而Z型异质结可以降低光生载流子的复合﹑扩大半导体可见光响应范围,同时增强活性基团的氧化还原能力,进而提高材料的光催化活性。本文通过选择具有能带匹配的合适半导体,设计了三种Z型异质结,用于去除四环素（TC）、环丙沙星（CIP）以及微囊藻毒素（MC-LR）,均表现出较高的降解性能。（1）采用水热法和溶剂热法合成Ag In5S8/Zn O复合光催化剂,Ag:Zn摩尔比为1:90的Ag In5S8/Zn O复合光催化剂具有最佳的可见光光催化活性,可去除92.30%的四环素;并且使实际制药废水COD降低70%、TOC矿化率达到60%,平均氧化态（AOS）和碳氧化态（COS）从0.42显着增加到1.35和2.94,大幅提高废水可生化性能,重复使用四次后降解效率稳定在84%以上。借助活性物种淬灭实验以及ESR测试,得知羟基自由基·OH是氧化还原反应中的主要推动力。提高的光催化活性主要归因于Ag In5S8和Zn O之间的内建电场和Z型电荷转移机制的协同效应,促进了光生载流子的空间分离。同时利用原子力显微镜（AFM）进一步验证了Ag In5S8/Zn O中内建电场的存在。（2）通过热缩聚和氧化剥落三聚氰胺制备表面多孔的磷掺杂超薄二维g-C3N4纳米片,并以还原氧化石墨烯RGO作为异质结的衬底,随后通过水热法合成不同质量百分比的PCN/RGO/Bi5O7I复合光催化剂。通过一系列系统表征来探究材料具有高催化活性的可能机理。与纯材料相比,12%PCN/RGO/Bi5O7I具有较大的比表面积、最高的光电流强度以及更强的载流子分离效率,这对于光催化降解环丙沙星和提升实际制药废水可生化性非常有利,实验结果表明CIP降解效率为91.2%,并且光催化剂重复使用四次后降解效率依然在85%以上,同时实际制药废水的AOS和COS值从1.45,分别增加至1.90和3.16,表明制药废水的可生物降解性得到提高。通过材料功函理论计算和光催化机理探究,成功证实了复合材料中内建电场以及高效的Z型载流子转移途径的存在。（3）通过溶胶凝胶法制备前驱体C-Ti O2纳米材料,并选择与C-Ti O2具有能带匹配效果的Zn In2S4构建Z型异质结,随后通过溶剂热法合成不同质量百分比的C-Ti O2/Zn In2S4异质结光催化剂。掺杂非金属碳后,C-Ti O2的价带主要以C的2p轨道组成,因为C 2p轨道要明显高于O 2p轨道,致使其价带顶上移,从而缩短二氧化钛的宽带隙,提高对光的响应。与纯C-Ti O2、Zn In2S4相比,1:2C-Ti O2/Zn In2S4异质结具有较大的比表面积、最高的光电流强度、最强的载流子分离效率,这对于光催化降解藻毒素以及光解水产氢非常有利,实验结果表明紫外光照15 min后,藻毒素降解效率就达到88.6%,并且光解水产氢速率也高达1526.9μmol·g-1·h-1。通过材料能带理论计算和光催化机理探究,证实了复合材料中高效的Z型载流子转移途径的存在。
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