随着经济的发展,人民生活水平的提高,机动车数量逐年增加,其排放的氮氧化物（NO_X）成为空气污染的主要来源,对人体和环境造成了极大危害。因此NO_X的脱除就显得愈发重要,许多学者对脱除机理纷纷进行了研究,但目前脱硝过程包括中间物种的生成、反应进行的难易程度等机理方面尚不清晰,因此本课题对脱硝机理进行系统的理论研究。本文基于密度泛函理论（Density Functional Theory,DFT）对Cu-SSZ-13催化剂上NH₃-SCR反应脱硝机理进行研究。在42T簇模型基础上研究Si/Al比以及Al原子数量与Br?nsted酸强度的关系,构建以Cu作为活性位的分子筛簇模型,并在此基础上对脱硝机理进行研究。除此之外,选用Fe作为活性组分尝试对Cu-SSZ-13分子筛进行改性,主要得出以下结论:（1）Cu位置的确定随着Al原子数量增加,Si原子的取代较难发生,且分子筛结构稳定性逐渐变差;相同位点所连O原子上较稳定H质子的去质子能()略有增大,酸强度略有降低,即Al原子数量对酸强度的影响不明显,这为实验中获得特定酸强度的分子筛提供了理论基础。在Si/Al=41时研究活性中心Cu在分子筛模型中的不同位置,通过比较相互作用能(₄9)))、Mulliken电荷以及Projected DOS（PDOS）分析,确定Cu位于包含Al原子所在六元环中较稳定,以此Cu-SSZ-13分子筛模型作为基础进行后续脱硝研究。（2）Cu-SSZ-13分子筛中NH₃氧化及脱硝机理的研究通过对NH₃与O、OH的氧化反应机理研究发现NH₃优先与OH发生反应生成NH₂和H₂O,能垒为81.78 k J·mol^-1,对于NH₃解离来说NH₃与NH₂均较难发生脱氢;由于NH与O、OH主要生成N或者NO,即针对脱硝而言NH与O、OH的反应为副反应。因此确定氧化的主要路线是NH₃和O、OH的反应以及NH₂和O、OH的反应,主要氧化产物是NH₂和NH。脱硝过程中NO易与NH₂、NH形成[NH₂NO]、[NHNO],研究发现与[NH₂NO]相比[NHNO]较容易生成,其中生成船式[NHNO]需放热116.79 k J·mol^-1,椅式[NHNO]需放热94.80 k J·mol^-1。船式[NHNO]生成N₂和OH反应能垒为218.95 k J·mol^-1,椅式[NHNO]生成N₂和OH反应能垒为186.48 k J·mol^-1,而[NH₂NO]生成N₂和H₂O反应能垒为361.05 k J·mol^-1,相比较而言NO较易与NH发生反应脱硝。（3）Fe改性Cu-SSZ-13分子筛脱硝机理的研究对活性物种Fe在分子筛上的不同位置进行研究,通过比较₄9))确定Fe位于包含Al原子所在六元环中较稳定,在此基础上分别对NO与NH₂和NH的脱硝反应进行研究。脱硝过程中NO易与NH₂、NH形成[NH₂NO]、[NHNO],研究发现[NHNO]较容易形成,其中生成船式[NHNO]需放热120.01 k J·mol^-1,椅式[NHNO]需放热126.25k J·mol^-1。船式[NHNO]生成N₂和OH反应能垒为103.51 k J·mol^-1,椅式[NHNO]生成N₂和OH反应能垒为216.83 k J·mol^-1,而[NH₂NO]生成N₂和H₂O反应能垒为357.55k J·mol^-1,相比较而言NO较易与NH发生反应脱硝。与Cu-SSZ-13分子筛脱硝相比,[NH₂NO]生成N₂和H₂O反应能垒较Cu-SSZ-13分子筛脱硝低3.5 k J·mol^-1;椅式[NHNO]生成N₂和OH反应能垒较Cu-SSZ-13分子筛脱硝高30.35 k J·mol^-1,而船式[NHNO]生成N₂和OH反应能垒较Cu-SSZ-13分子筛脱硝低115.44 k J·mol^-1。综上所述,Fe作为活性组分对脱硝反应的进行更为有利。