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层状构造铌基、钛基金属氧化物具有独特的光、电、催化性能。层状材料还具有插层特性。通过在层间柱撑客体材料,不仅可明显地扩大层状材料的层间距和比表面积,而且复合后的材料表现出优于主客体的光电和催化特性。对层状材料的研究正成为光催化领域的热点。
本文采用层状铌酸作为主体,利用柱撑法分别引入了客体二氧化硅和硫化镉制备出SiO2-HNb3O8和CdS-HNb3O8复合材料。并利用水热法通过不同类型前驱体合成了PbTiO3纳米纤维。运用X射线粉末衍射、紫外-可见吸收、气体吸附、扫描电镜、透射电镜、红外等手段对材料的组成、形貌、尺寸、光吸收能力进行了表征。评价了材料对光催化还原二氧化碳、光催化降解色素罗丹明B以及光催化降解异丙醇的催化反应性能。
材料的表征结果表明:二氧化硅柱撑铌酸后,层间距明显地增大,比表面积扩大了近30倍。硫化镉柱撑铌酸后,材料层间距有所增加且光谱吸收范围扩大到可见光区。而不同方法制备出钠的钛酸盐前驱体所合成的PbTiO3纳米颗粒虽具有相近的尺寸形貌,却存在着不同的晶型结构。
对紫外光照射下SiO2-HNb3O8光催化还原CO2气体的活性研究发现,柱撑客体SiO2,改变反应物中水蒸气含量,担载重金属Pt都会对反应活性产生影响。实验结果还表明层状铌酸通过氢键化学吸附水能更好地提升反应的活性。对比可见光照射下CdS-HNb3O8光催化还原CO2气体反应以及光催化降解罗丹明B实验的结果发现,柱撑CdS客体较少时,易于化学吸附更多的水,提升光催化还原CO2气体的活性。相比之下,柱撑CdS客体较多时,易于被光激发生成更多的电子-空穴对,提升了光催化氧化色素罗丹明B的活性。
对比了尺寸形貌相近,晶型不同的钛酸铅纳米颗粒在可见光下光催化降解异丙醇的活性。研究发现,晶型为Tetragonal型的PbTiO3颗粒的反应活性是晶型为Cubic型的3倍左右,表明在同种物质且具有相同的颗粒尺寸条件下,颗粒的晶型对催化反应的活性也有一定的影响。