【摘 要】
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锡基钙钛矿具有低毒性、理想的光学带隙、高载流子迁移率和较长的载流子寿命等优点,是制备高效无铅钙钛矿太阳能电池（PSCs）的理想材料。目前,锡基钙钛矿太阳能电池的最高效率已达14.8%,但这仍与其理论值相去甚远。其中,锡基钙钛矿薄膜难以控制的结晶过程是造成器件效率较低的主要原因之一。快速的结晶过程导致钙钛矿薄膜的质量较差,使器件中存在严重的非辐射复合,大大地限制了器件性能的提升。因此,为了调控锡基钙
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锡基钙钛矿具有低毒性、理想的光学带隙、高载流子迁移率和较长的载流子寿命等优点,是制备高效无铅钙钛矿太阳能电池（PSCs）的理想材料。目前,锡基钙钛矿太阳能电池的最高效率已达14.8%,但这仍与其理论值相去甚远。其中,锡基钙钛矿薄膜难以控制的结晶过程是造成器件效率较低的主要原因之一。快速的结晶过程导致钙钛矿薄膜的质量较差,使器件中存在严重的非辐射复合,大大地限制了器件性能的提升。因此,为了调控锡基钙钛矿的结晶过程以制备高效的锡基钙钛矿太阳能电池,本论文进行了以下研究:（1）通过多次旋涂钙钛矿前驱体溶液的方法,在聚（3,4-乙二氧基噻吩）:聚（苯乙烯磺酸盐）（PEDOT:PSS）和钙钛矿之间引入钙钛矿自晶种层,从而调控后续锡基钙钛矿的结晶过程。通过晶种层的调控作用,获得了表面致密、晶粒尺寸较大、晶界较少的高质量锡基钙钛矿薄膜。最终,将基于FASn I3和FA0.75MA0.25Sn I3的PSCs的效率分别从5.37%和7.16%提高到7.32%和8.54%。（2）将胍氢碘酸盐（GAI）以添加剂的方式引入到FA0.75MA0.25Sn I3钙钛矿前驱体溶液中,实现对钙钛矿结晶过程的调控。GAI与钙钛矿中卤化物之间的氢键相互作用以及热退火过程中胍离子（GA+）和钙钛矿中A位阳离子之间的离子交换过程共同调节了锡基钙钛矿的结晶过程,使钙钛矿沿着（100）方向优先生长,表面粗糙度从17.3 nm减小至12.8 nm,相应地,薄膜缺陷密度自4.19×1016 cm-3下降到2.63×1016 cm-3。最终,将FA0.75MA0.25Sn I3钙钛矿太阳能电池的效率从7.56%提升至10.40%。特别地,由于GA+掺入晶格导致钙钛矿光学带隙增加以及薄膜缺陷的减少,使得开路电压从0.54 V提升至0.64 V。（3）将胍乙酸盐（GAAc）以添加剂的方式引入到FA0.75MA0.25Sn I3钙钛矿前驱体溶液中,利用GA+和乙酸根离子（Ac-）协同作用,实现对钙钛矿结晶过程的调控。GAAc的存在延缓了锡基钙钛矿的结晶过程,使钙钛矿沿着（100）方向择优生长,导致生成的钙钛矿薄膜呈现致密光滑的形貌,薄膜缺陷密度自4.55×1016 cm-3下降到2.99×1016 cm-3。最终,将FA0.75MA0.25Sn I3钙钛矿太阳能电池的效率从7.51%提升至10.21%。此外,相比于原始薄膜,GAAc改性后的薄膜具有更大的光学带隙以及更少的缺陷,使得改性后的器件依然保持了0.64V的高开路电压。本论文利用三种方法调控了锡基钙钛矿的结晶过程,提高了锡基钙钛矿薄膜的质量以及相应器件的效率,为制备高效的锡基钙钛矿太阳能电池提供参考。
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