橡胶纳米复合材料由于其独特的高弹性和粘弹性在轮胎工业、密封行业、阻尼减震等诸多领域发挥着重要的作用。复合材料的这些特性来源于橡胶柔性长分子链的缠结、交联,橡胶分子链与填料之间的物理化学作用以及填料网络的形成与破坏。深入理解这种多层次、多相互作用、多网络的结构与材料性能之间的定量关系是是材料科学与工程领域的重要方向之一。随着计算机性能的高速发展,基于“理论模型”的计算模拟成为材料科学研究的新范式。为了从给定的化学组分预测材料可能的结构以及在服役环境中的响应性质,跨尺度计算应运而生。跨尺度计算可以充分利用宏观尺度的高效性和微观尺度的精确性,其关键问题是不同尺度的连接。基于上述研究背景,本论文从微观分子结构出发一直到宏观橡胶制品的应用,围绕橡胶纳米复合材料结构和性能的进行了跨尺度研究。（1）微观尺度,采用全原子分子动力学,建立了二氧化硅/丁苯橡胶的界面模型,综合分析了界面结构、动力学和力学性能以及二氧化硅/橡胶之间物理作用或化学结合对界面的影响。分子链密度和近程结构沿着填料表面的变化可以确定界面的范围。通过表征界面相互作用、界面构象（trains,loops,tails,free）,均方位移和界面拉伸发现,当界面的结合能大于基体的分子内相互作用时,会导致填料表面吸附原子增加,自由原子减少,界面构象的这种变化使得聚合物链的尺寸增加,柔顺性降低,运动能力下降,最终促使界面力学性能的增加。界面化学键合作用可以减弱界面与本体的结构差异以及体系的各向异性。最重要的是,化学键的引入使得界面的机械性能比未接枝偶联剂系统大4-5倍。此外,温度对分子链构象的影响比较小,而相互作用能量和动力学受温度影响比较大。（2）介观尺度,采用粗粒度分子动力学研究了石墨烯填充天然橡胶的动静态增强机理,考虑了不同组分的分子特性,粗粒度模型中的天然橡胶和石墨烯的有效粗粒度力场是依据各自的全原子模拟结果采用反玻尔兹曼迭代和应变能守恒得到的,因此可以再现全原子模型中的关键结构和机械特性。为了获取天然橡胶与石墨烯间的界面的粗粒度力场,提出了模拟石墨烯拔出过程中能量匹配的方法。使用粗粒度模型,计算了石墨烯片层距离分布、天然橡胶分子链的缠结和石墨烯表面的聚合物链的构象来定量描述石墨烯的分散、橡胶基体链的缠结网络和石墨烯-橡胶网络结构。橡胶分子链在不同的石墨烯填充分数下可以分为三个阶段:缠结动力学、链受限、充足瞬时网络,分别对应着填料的分散、逾渗和聚集这三种状态。石墨烯的变形促进了整体弹性模量的增加,基体链的增强主要来源于相互作用焓的增加和构象熵的损失。对于橡胶高弹态下的动态响应,高频下的高增强是由石墨烯表面被困链缓慢动力学造成的,而低频下,恢复的构象自由度使得增强效率相对较低,并且增强效率随填充分数的增加呈指数级增长。此外,加入较大尺寸石墨烯的模型,逾渗阈值更低,分散性更好,中间加速增强区域比较宽,可以实现更好的机械性能增强。最后基于微观物理和化学特性的本构模型来描述天然橡胶的粘弹性行为,本构模型中的所有参数都可通过粗粒度分子动力学获取和标定,并且该模型可直接在连续体有限元模型中使用,从而材料模型的关键信息实现了从微观到宏观尺度的传递。（3）宏观尺度,在有限元分析中,基于并联流变模型（PRF）开发了橡胶材料非线性粘弹性算法,该模型由一个弹性元件和多个粘弹性元件并联组成。弹性元件采用超弹性本构模型描述,参数通过实验数据拟合得到,描述粘弹性元件的PRF模型参数是通过prony级数进行转化以及不断迭代优化得来的,应力松弛实验验证了非线性粘弹性算法的可靠性。然后,基于热力耦合分析并结合上述非线性粘弹性算法对橡胶实心轮胎的瞬态温升和滚阻进行了预测,轮胎内部能量的产生主要取决于轮胎中使用的橡胶材料的粘弹性能量耗散,PRF模型计算的滚阻为3.9 N,温度上升了0.14℃。