【摘 要】
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随着人口数量和经济的不断增长,化石燃料快速消耗和环境污染等问题日益严重,开发绿色可持续的新型能源存储与转换的技术已迫在眉睫。低维碳纳米材料由于其来源广泛、孔径丰富可调等优异的特性,在电化学储能与转化领域扮演着重要的角色,如用作超级电容器电极材料、氧还原反应催化剂等。在系统查阅相关文献基础上,我们制备了不同的低维碳材料。通过改变碳化温度和活化剂等条件实现碳材料结构的调控,并将其用于电化学测试以便评估
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随着人口数量和经济的不断增长,化石燃料快速消耗和环境污染等问题日益严重,开发绿色可持续的新型能源存储与转换的技术已迫在眉睫。低维碳纳米材料由于其来源广泛、孔径丰富可调等优异的特性,在电化学储能与转化领域扮演着重要的角色,如用作超级电容器电极材料、氧还原反应催化剂等。在系统查阅相关文献基础上,我们制备了不同的低维碳材料。通过改变碳化温度和活化剂等条件实现碳材料结构的调控,并将其用于电化学测试以便评估该类型低维碳材料在电化学能源存储与转化中潜在的应用。具体的研究内容包括:（1）以甲基橙和FeCl3为模板,吡咯单体在其模板表面聚合反应,制备出聚吡咯空心纳米管。通过调控H3PO4的加入量以及碳化温度得到一系列N,P共掺杂聚吡咯碳纳米管。通过扫描电子显微镜,比表面积测试和X-射线光电子能谱等测试对样品进行分析,结果表明不同磷酸的加入量和热解温度可调控材料的比表面积,孔结构和杂原子等结构。得益于聚吡咯碳纳米管高的比表面积（1853 m2g-1）、多级孔结构以及杂原子利用率,最优的电极材料在1.0MH2SO4体系中比电容达到438Fg-1,在Na2SO4体系中能量密度达到25.3 Wh kg-1。（2）通过自下而上的合成策略,以二甲氧基甲烷为交联剂,分别以3,4-乙烯二氧噻吩（EDOT）、噻吩和呋喃为前驱体,通过超交联聚合反应制备得到富含硫链的碳纳米纤维簇材料体系。通过一系列非原位表征如X射线光电子能谱（XPS）,拉曼光谱和傅里叶转换红外光谱（FTIR）等,探究了该材料结构随着钠离子充放电过程的演变过程。共价硫链提供了丰富的氧化还原活性位点、缺陷结构和扩大的层间距,组装得到的钠离子电池表现出优异的性能:超高的质量比容量（456 mAhg-1@0.1 A g-1）,优异的倍率性能（253.2mA g-1@5Ag-1）以及稳定的循环寿命（在5 Ag-1下,循环5000次后容量几乎没有衰减）。（3）以均苯四甲酸和三聚氰胺作为单体通过酰胺缩合反应合成高分子聚合物,进一步通过碳化得到基于聚酰亚胺的氮掺杂碳纳米片（2D-NPC）。探究热解温度对该高分子聚合物材料体系结构的影响。研究表明随着碳化温度的升高,2D-NPC材料结构发生一系列规律性变化。较大的比表面积、缺陷和高含量N掺杂赋予其电催化氧气还原反应（ORR）高效的活性位点以及高的过氧化氢产量。氧还原电催化2D-NPC-850样品ORR活性最高,过氧化氢选择性达到95%,在H-cell中测试得到的H2O2最高能达到 1585 mmol g-1 h-1。
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