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热固性聚酰亚胺树脂由于具有优异的耐高温性能和良好的力学性能因而一直备受关注。至今为止,该类材料已经广泛应用于航空航天、武器制造等应用环境要求苛刻的领域。然而,国内目前采用PMR法制备的热固性聚酰亚胺树脂的耐温水平一般不超过400℃,已经无法满足现在快速发展的航空航天技术需要。因此,本论文针对这一问题,发展了系列具有优异耐高温性能、力学性能以及良好加工性能的苯乙炔基封端的PMR型热固性聚酰亚胺树脂,研究内容主要包括: 设计合成了以苯乙炔基苯酐PEPA为封端剂,基于二酐a-BPDA,含氟二胺TFDB与另一种二胺p-PDA,获得了以低沸点乙醇作为溶剂的聚酰亚胺预聚物。通过引入含有大体积三氟甲基结构的二胺TFDB与具有刚性结构的二胺p-PDA配合使用,并改变两种二胺的配比,从而在预聚物的加工性能、以及树脂固化物的耐热性能和力学性能之间取得平衡。 系统研究了TFDB的引入对树脂的熔融性能、热性能、力学性能的影响,研究结果表明,当p-PDA/TFDB为7∶3时制备的聚酰亚胺树脂综合性能最优,预聚物在350℃下的熔体粘度为1963Pa·s,表现出优良的加工性能。经370℃/2小时固化后树脂的耐热性能优异,玻璃化转变温度Tg高达为448℃,5%热分解温度超过560℃,树脂进一步后固化处理后,其Tg进一步提高到499℃。 采用综合性能最优的树脂PI-2为基体与T700碳纤维进行复合材料制备,经热模压成型工艺制备得到的复合材料单向板在室温下的弯曲强度达到1514MPa,弯曲模量为115GPa,层间剪切强度高达109MPa。经过450℃后固化处理后,复合材料表现出优异的高温力学性能,在450℃下弯曲强度高达887MPa,弯曲模量为89GPa,强度保持率达到58.6%。当测试温度达到500℃时,复合材料的弯曲强度仍保持在732MPa,有望作为耐高温结构复合材料在航天领域得到应用。