【摘 要】
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铝(Al)粉由于其具有比冲高、稳定性好、反应活性可调等特性在航空航天领域应用广泛。然而,Al粉燃烧过程中易发生团聚,造成两相流损失是降低Al基固体推进剂燃烧性能的一个重要因素。如何降低燃烧过程中Al的团聚并加快其燃烧是亟待解决的问题。本文首先采用氟化石墨烯(FG)作为铝粉改性材料,研究了FG对纳米Al粉(n Al)燃烧和团聚过程的影响规律。探究了在不同气氛下FG改性n Al与高氯酸铵(AP)混合物
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铝(Al)粉由于其具有比冲高、稳定性好、反应活性可调等特性在航空航天领域应用广泛。然而,Al粉燃烧过程中易发生团聚,造成两相流损失是降低Al基固体推进剂燃烧性能的一个重要因素。如何降低燃烧过程中Al的团聚并加快其燃烧是亟待解决的问题。本文首先采用氟化石墨烯(FG)作为铝粉改性材料,研究了FG对纳米Al粉(n Al)燃烧和团聚过程的影响规律。探究了在不同气氛下FG改性n Al与高氯酸铵(AP)混合物的着火、燃烧和团聚特性。通过在大气环境下的点火实验比较了FG改性样品的火焰行为、单颗粒燃烧行为以及点火初期Al相关氧化物特征光谱。其次,采用聚多巴胺(PDA)作为界面层对n-μAl粉进行表面改性,再与聚四氟乙烯(PTFE)和AP混合得到n-μAl复合颗粒。在氩气环境下,研究了PDA界面结构和含氟有机物(FOCs)对Al燃烧性能和团聚的影响。再次,采用量子化学方法研究了基态Al原子与二氧化碳(CO2)分子的反应机理。在B3LYP/6-311+G(d,p)(Becke型三参数的Lee-Yang-Parr泛函模型)基组水平上研究了Al/CO2反应过渡态和反应路径。在高精度CBS-QB3(极限完全基集)理论水平上计算其各驻点的能量。最后,在FG改性Al基复合物燃烧实验研究的基础上,通过量子化学计算,研究了在B3LYP/6-311+G(d,p)和G3//B3LYP/6-311+G(d,p)水平下FOCs对Al燃烧和团聚抑制的微观机制。本文获得的主要研究结果如下:(1)FG能促进AP的分解。适量FG对n Al的点火延迟时间和火焰传播速度有积极影响。增加FG含量可降低Al团聚体的尺寸。FG显著提高了Al复合物的燃烧强度,但降低了Al二次氧化物的燃烧强度。这些结果可为FG在铝基固体推进剂中的应用提供参考。然而,n Al仍然存在活性含量低的缺点,使其无法应用于现实的推进剂配方。(2)PDA改性n Al再与μAl混合的制备方法取得了较好的结果。n Al粉表面PDA界面层的厚度与盐酸多巴胺混合溶液的浓度呈正相关。PDA界面层不仅通过降低AP分解温度和速率来调节改性样品的热反应性,而且对火焰扩散和燃烧强度也有显著影响。PDA界面层、PTFE和n-μAl粉的协同作用能显著抑制燃烧过程中Al粉的团聚。(3)CO2与Al反应是一个复杂的过程,有两条反应路径,即反应路径1(Al+CO2→IM1→TS1→IM2→TS2→Al O(~2Π)+CO)和反应路径2(Al+CO2→IM3→TS3→Al CO2linear→TS4→Al O(~2Σ)+CO)。利用CBS-QB3//B3LYP/6-311+G(d,p)水平,结合过渡态理论(TST)、变分过渡态理论(VTST)和Rice-Ramsperger-Kasselle-Marcus(RRKM)理论,估算了300~3000 K条件下Al和CO2反应的温度和压力依赖速率常数。反应路径1的总速率常数(ktotal,1)远大于反应路径2的总速率常数(ktotal,2),说明Al更容易通过反应路径1与CO2发生反应。相对于ktotal,2,ktotal,1在高温时表现出很强的压力依赖性,在低温时几乎与压力无关。(4)FOCs的热分解中间体C2F4可以与Al O和Al2O发生反应,减弱了样品中Al O和Al2O的特征发射强度,从而抑制燃烧过程中Al2O3的生成。这些结果有助于丰富Al-FOCs反应体系燃烧动力学模型。
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