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随着社会的快速发展,人们的需求越来越多,使得染料在各个行业得到广泛的应用。偶氮染料由于其性质稳定,制备简单且经济成本低而被广泛应用。但与此同时产生了大量的偶氮染料废水对环境造成了严重的污染。偶氮染料废水中有机污染物含量高、色度深、可生化性差、毒性高,属于难降解废水。因此,针对其的无害化处理是废水处理领域的难点。基于硫酸根自由基(SO4-·)的高级氧化技术是一种绿色、高效的污染物处理技术。近年来,由于其优越的氧化性能,成为国内外废水处理领域的研究热点。然而过硫酸盐在常温下相对稳定,无法分解产生SO4-·对污染物进行有效的降解,因此需要采用额外的方式辅助其活化产生SO4-·。过渡金属离子活化是最为简单便捷的方法。然而,传统的金属离子活化方式存在金属离子大量溶出,容易造成环境的二次污染问题。因此稳定高效的非均相催化剂成为了各研究学者关注的热点。本文采用石墨烯(RGO)作为载体,制备了纳米CuO/RGO,磁性纳米Fe3O4/RGO,磁性纳米CuFe2O4/RGO三种复合材料作为过硫酸盐的非均相催化剂展开了实验研究。主要研究结果如下:(1)所制备的纳米CuO/RGO催化剂具有良好的催化性能,能够催化过硫酸盐迅速产生SO4-·,从而对污染物进行有效的氧化降解。较低的pH更利于此氧化体系对甲基橙的去除。在常温下,转速为180 r/min,在CuO/RGO投加量为50 mg,过硫酸钠初始浓度为4 mmol/L,pH=4,甲基橙初始浓度为50 mg/L时,反应90 min甲基橙去除率达到95.6%。对催化剂进行XRD、SEM、FTIR表征结果表明,纳米CuO/RGO催化剂结晶度好,纯度高。催化剂具有较好的重复利用性,经过五次的循环使用依然保持着较高的催化活性。但是催化剂的回收需要借助高速离心的方式,使催化剂和溶液分离,增加了经济成本。(2)磁性纳米Fe3O4/RGO催化剂具有很强的磁性,其饱和磁化强度为51.26 emu/g,能够在外加磁场的作用下迅速实现固液分离;XRD、SEM、FTIR、XPS表征结果显示,所制备的催化剂为纳米级别的,Fe3O4成功负载于石墨烯表面,呈规则圆球状,平均直径为21 nm。在过硫酸钠初始浓度为5 mmol/L,Fe3O4/RGO投加量为50 mg,甲基橙浓度为50 mg/L,pH=2,水样体积为50 mL,转速为180 r/min,常温条件下反应90 min甲基橙的去除率为88.9%。催化剂经五次循环使用后甲基橙的去除率为70.2%。处理效果相较于纳米CuO/RGO催化剂催化过硫酸盐体系稍差,但由于其具有的强磁性,使得其回收利用比纳米CuO/RGO催化剂简单便捷且经济成本低。(3)磁性纳米CuFe2O4/RGO催化剂集合了纳米CuO/RGO和磁性纳米Fe3O4/RGO两种催化剂的优点。催化过硫酸盐对甲基橙的处理效果好,VSM表征结果显示其具有强磁性,饱和磁化强度为42.9 emu/g,能够在外加磁场的作用下在20 s内实现固液分离,回收利用方便。XRD结合Debye-Scherrer公式计算、SEM、FTIR、XPS表征分析结果显示,所制备的磁性纳米CuFe2O4/RGO催化剂结晶度好,纯度高,氧化石墨烯在水热制备过程中大量含氧官能团消失,被还原为石墨烯,CuFe2O4粒子呈规则圆球状负载与石墨烯上,其平均粒径为45 nm。氧化降解实验表明,在甲基橙浓度为50 mg/L时,过硫酸钠初始浓度为5 mmol/L,CuFe2O4/RGO投加量为50 mg,pH=2的实验条件下处理效果达到最佳,反应90 min甲基橙得到完全的去除。正交实验表明各因素对处理效果的影响顺序为:反应时间>初始pH>CuFe2O4/RGO投加量>Na2S2O8初始浓度。此外,催化剂经五次重复使用后对甲基橙的去除率依然维持在90%以上,展现了优越的循环利用性能。(4)对甲基橙的氧化降解主要是依靠反应体系中催化产生的具有强氧化活性的自由基(·OH和SO4-·),对所制备的三种催化剂催化过硫酸钠氧化降解体系进行自由基捕获实验表明,其中SO4-·是对甲基橙进行有效氧化降解的主要活性自由基。