金属钴修饰的介孔硅分子筛的制备及其催化性能研究

被引量 : 0次 | 上传用户:mzh18277648
下载到本地 , 更方便阅读
声明 : 本文档内容版权归属内容提供方 , 如果您对本文有版权争议 , 可与客服联系进行内容授权或下架
论文部分内容阅读
SBA-16介孔硅分子筛具有大的比表面积、高度有序的三维孔道、好的水热稳定性等结构特点,使其在催化领域有着潜在的应用前景。但纯硅分子筛缺少活性中心,而在SBA-16中引入金属物种是产生酸碱或氧化还原中心较佳的方法。故本文采用蒸发诱导自组装法、pH调节法和水热直接合成法三种方法制备含不同钴物种的SBA-16材料。以苯羟化、环己烷选择氧化以及CO氧化为探针反应,考察其催化活性。采用小角XRD、N2吸附-脱附和透射电镜等方法对合成样品的结构进行表征。研究表明:蒸发诱导自组装法合成的CS-n和pH条件法合成的C/S-n材料是长程有序的介孔结构,而水热直接法合成的CS-OA-m材料只在短程范围内有序。随着钴含量的增加,所有样品的有序性均下降。通过广角XRD、FT-IR、UV-vis、Ramam、H2-TPR和XPS等表征手段对合成样品中的钴物种及其存在形式进行表征。研究发现:在CS-n材料中,当钴含量较低时,钴物种主要以高分数的表面CoO团簇以及四配位的类Co2SiO4物种两种形式存在;随着钴含量的进一步增加,材料中还出现了孤立的与骨架有强相互作用的CoO4物种。在C/S-n材料中,钴含量较低时,钴主要以与骨架有相互作用的四配位及六配位的Co2+形式存在,随着钴含量的增加,材料中出现了团聚的Co3O4物种。而在CS-OA-m材料中,钴主要以Co3O4以及与骨架有弱作用的CoO两种形式存在。以CS-0.12为催化剂催化苯羟化反应时,在最优的反应条件下,苯酚的产率和选择性分别为28%和96.6%;以氧气为氧化剂,120℃催化环己烷选择氧化,C/S-1.3催化剂的环己醇和环己酮的总产率为9.3%,TON可达到98h-1;将制备的CS-OA-m材料应用于一氧化碳氧化反应,当空速为24000mL gcat-1h-1时,经H2预处理后,CS-OA-25材料可以在185℃使CO完全转化,且循环使用4次仍能保持较高的催化活性。
其他文献
单晶硅经反应堆中子场辐照后,具有了活化放射性,在单晶硅转运出反应堆及暂存过程中对操作人员构成外照射危害。本文根据某反应堆单晶硅辐照系统技术参数,计算了辐照后样品的
逃离与皈依徐小斌曾以“逃离之路”为题,概括自己的创作与人生①。在一份渐趋清晰的自我指认中,她始终在逃离:逃离绝望,逃离创痛,逃离孤立无援;也许是逃离“女人”:女人的不轨,女人“
企业价值评估作为资产评估业务的一个独立分支,在欧美等发达国家已有150余年的历史,目前对其研究主要集中在应用领域的拓宽、评估方法的创新、监管和评估机构的健全等方面。而
设计了基于小波的多尺度图像边缘算法的实验。通过此实验,在熟练掌握图像边缘提取的经典算法基础上,了解小波对于图像多层提供可实现上述方法的matlab程序代码,学生可利用相
目的:观察参苓白术散加减治疗小儿多涕症的疗效。方法:将门诊患儿80例随机分为两组,治疗组60例口服参苓白术散加减之汤药,对照组口服小儿鼻炎片,两组均7d为1疗程,3个疗程后统
[目的]通过Ames试验、彗星试验、小鼠骨髓微核试验、小鼠精子畸形试验,从基因水平、DNA水平及染色体水平对不同粒径纳米氧化铝致遗传毒性进行综合评价,并初步探讨其作用机制
伴随移动技术的快速发展,人们对于移动终端的要求不再仅仅是语音短信,更是通过移动网络获得更好的生活品质。这样的需求也使得移动网络互动应用成为无线应用开发的热点。目前
建设项目工程造价控制在工程建设管理工作中是非常重要的组成部分,一般来说一个建设项目需要投入大量的资金,项目完工之后是否能够获利,是否能够获得预想的效果,是大家都关注
目的:比较两种椎间融合方式,即后路椎间融合术(PLIF)、椎间孔入路椎间融合术(TLIF)术后的生物力学差异。方法:选取15具新鲜家猪腰椎标本,随机分为3组,每组5个标本,模拟临床手
行政确认是行政法中一个比较重要的概念,意思是行政主管单位和有法定授权的社会组织根据法定权限和程序对某些法律事实进行判断,通过确定和证明等方式决定相对人的法律地位的