【摘 要】
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硫化氢(H_2S)和磷化氢(PH_3)广泛存在于化学工业废气和原料气中,特别是在还原性工业窑炉的废气中。还原性工业炉窑尾气中高含量的一氧化碳(CO)是一碳化工行业的重要原材料。但是,PH_3和H_2S不仅会降低CO的纯度,导致CO的提纯难度增高,还会腐蚀设备并导致催化剂中毒,去除PH_3和H_2S是实现CO资源化利用的关键一步,所以利用还原性工业窑炉尾气中的微量氧气在低温微氧条件下用干法同时去除H
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硫化氢(H2S)和磷化氢(PH3)广泛存在于化学工业废气和原料气中,特别是在还原性工业窑炉的废气中。还原性工业炉窑尾气中高含量的一氧化碳(CO)是一碳化工行业的重要原材料。但是,PH3和H2S不仅会降低CO的纯度,导致CO的提纯难度增高,还会腐蚀设备并导致催化剂中毒,去除PH3和H2S是实现CO资源化利用的关键一步,所以利用还原性工业窑炉尾气中的微量氧气在低温微氧条件下用干法同时去除H2S和PH3具有现实意义。本文选用复合金属氧化物来同时脱除H2S和PH3,主要包含三个研究方面:Cu-Fe-Ce复合金属氧化物的制备及活性评价;Cu-Fe-Ce复合金属氧化物的反应条件考察;Cu-Fe-Ce复合金属氧化物的表征分析和反应机理分析。在这项研究中所用的Cu-Fe-Ce复合金属氧化物吸附剂通过化学沉淀法合成,通过活性评价考察了金属比例、p H、水热陈化温度、焙烧温度等合成条件对同时脱除H2S和PH3的影响;考察了反应过程中的温度、氧含量、进口气体浓度、空速等条件对同时脱除H2S和PH3的影响。同时材料的物理化学性质和反应机理通过BET、H2-TPR、FTIR、XRD、TG/DTA、XPS、in suit FTIR等表征技术进行分析。主要研究内容和结论如下:活性评价结果表明吸附剂的最佳制备条件为:(Cu2+)/n(Fe3++Ce3+)=2,n(Ce3+)/n(Fe3+)=1/8,p H=9,水热陈化温度为70℃,焙烧温度为300℃。同时用最佳合成条件的样品CMO-ROT1/8-p H9-AT70-CT300(COM代表复合金属氧化物;p H代表沉淀p H;AT代表陈化温度;CT代表焙烧温度)对反应条件进行了考察,实验结果表明在70℃,氧含量1%,进口气体浓度为H2S(200ppm)和PH3(400ppm),空速为20000h-1的条件下吸附剂对H2S和PH3的脱除效率最高。在该反应条件下同时脱除H2S和PH3的效率达到90%时,对应的穿透时间分别为1110mins,和1230mins,相应的硫容和磷容分别能达到96.3mg S g-1和185.74mg P g-1。吸附剂表征结果表明较强氧化性、较小的晶粒尺寸、丰富的羟基位点以及较大比表面积和孔体积有利于H2S和PH3的脱除。原位红外(in situ FT-IR)结果表明与PH3相比,H2S优先与O2结合发生氧化反应,因此适量的氧气有利于同时氧化和去除H2S和PH3;而过高的反应温度和氧含量会导致过量的H2S氧化为S,并进一步氧化为SO2和SO3,这一过程会消耗大量的O2,从而发生与PH3的氧化竞争,导致PH3的转换效率降低。反应机理及产物分析结果表明H2S和PH3最终转化为硫酸盐和磷酸盐,随着反应组分的消耗和硫酸盐磷酸盐的积累,催化剂在1230mins最终失活。
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