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苯酚及其衍生物广泛用于化工、制药等行业,其生产和使用过程中产生的含酚会造成严重的污染。由于它们分子结构稳定,高级氧化技术是处理含酚废水的主要技术之一,特别是过硫酸盐氧化技术近年来成为了研究的热点。本论文以苯酚和双酚A为研究对象,通过离子交换方法,合成了一种名为Co/Fe-N-C的多元单原子双金属催化剂,借助SEM、XRD、BET、X射线同步辐射等手段,对Co/Fe-N-C材料进行表征分析,研究了该催化剂活化过硫酸盐降解废水中酚类污染物的特性,解析了Co/Fe-N-C材料活化过硫酸盐的机理,得到的主要结论如下:(1)采用基于ZIF-8框架热解的离子交换方法制备了Co/Fe-N-C催化剂。Co/Fe-N-C材料在微观状态下为尺寸均一(50-100 nm)的菱形十二面体,材料的比表面积为723.36 m2/g,孔体积0.65 cc/g,平均孔径2.09 nm,负载的钴、铁双金属均以单原子形态赋存。(2)当废水中苯酚和双酚A的浓度为100 mg/L,Co/Fe-N-C催化剂投加量为0.5 g/L,过硫酸盐浓度10 mmol/L,反应初始p H为6时,Co/Fe-N-C+过硫酸盐体系可在20 min时达到苯酚和双酚A的完全降解,并在120分钟可分别获得79.2%和76.3%的矿化率。(3)Co/Fe-N-C催化剂活化过硫酸盐降解苯酚的过程符合伪一级反应动力学模型,其反应速率常数为0.2051 min-1;而且该体系能在较宽范围的初始p H(3-9)内实现苯酚的完全降解,反应的最佳p H范围为2.8-3。(4)Co/Fe-N-C催化剂新材料的稳定性高。经过5次循环实验后,仍能在120 min内实现对废水中苯酚的矿化率达到70%以上,而且金属浸出实验表明反应结束后Co、Fe金属的浸出量分别为0.0005 mg/L和0.0007 mg/L,远小于国家《地表水环境质量标准》(GB 3838-2002)。(5)根据自由基屏蔽实验和氧化剂替代实验结果可以得出,自由基活化和非自由基活化两种途径Co/Fe-N-C+过硫酸盐体系中并存,在反应过程中产生的活性氧化物种分别为单线态氧、硫酸根自由基、羟基自由基和超氧自由基。(6)结合H2-TPD的实验结果和苯酚降解过程的反应速率常数,根据计算可得,Co/Fe-N-C催化剂材料的转化频率(TOF)值为27.17 min-1,相比高于很多已报道的纳米金属催化剂及均相催化剂。